原位聚合凝胶电解质在钠金属/电极上的应用，用于高性能钠离子电池

《Small》：In Situ Polymerized Gel Electrolytes on Na-Metal/Electrodes for High-Performance Sodium-Ion Batteries

固态钠离子导电凝胶聚合物电解质（GPE）直接合成于钠金属/电极，替代传统液态和陶瓷电解质。GPE通过预制的孔隙聚丙烯腈（PAN）膜约束液态电解质（LE）体积分数约60%，经原位聚合形成致密、机械和热稳定性的无定形凝胶。其离子电导率达1 mS/cm，电化学稳定性窗口达5.2 V，界面稳定性显著优于液态电解质体系。在钠金属电池（SMB）和对称VPO4?||VPO4?电池中，GPE表现出长循环寿命（500-1000次1C电流），并成功兼容新型锡基合金阳极。

　　

摘要

本文介绍了一种新型的固态钠离子导电凝胶聚合物电解质（GPE），该电解质直接在钠金属电极上合成，作为传统液态和陶瓷电解质的替代品，用于高性能钠离子电池（SIBs）。GPE通过高效的合成工艺制备：将液态电解质（LE）与聚合物前驱体（PP）的混合物在预先制备的多孔聚丙烯腈（PAN）膜内部原位聚合，该膜固定在钠金属或Na₃V₂(PO₄)（NVP）电极上。由于膜的高孔隙率，大量液态电解质（约60%的体积）被封闭在膜孔内，经过聚合后形成致密、机械性能和热稳定性优异的非晶态凝胶。该GPE具有较高的钠离子导电性（约1 mS cm^?1，与液态电解质的导电性相当）、较大的迁移数（0.63）、宽的电化学稳定窗口（5.2 V）以及优异的界面稳定性。其化学稳定性有助于抑制电池枝晶生长，在不同电流密度下经过100多次循环后仍能保持稳定的钠离子传输。通过电化学阻抗谱分析发现，使用液态电解质时钠电极上的固体-电解质界面（SEI）会随时间不稳定地自相似生长（约1个月），而使用GPE时SEI的生长在更长时间内（约2个月）保持稳定。在（Na||Na₃V₂(PO₄)₃）配置的钠金属电池（SMBs）以及对称结构的Na₃V₂(PO₄)₃||Na₃V₂(PO₄)₃电池中，GPE表现出优异的循环性能，在室温下1C电流下可稳定运行500–1000次循环。此外，GPE与新型锡基合金阳极（作为硬碳阳极的替代品）结合使用时，也展现了出色的循环稳定性，可在100多次循环中保持稳定的性能。

利益冲突

作者声明不存在利益冲突。