使用先进的机器学习模型预测二氧化碳在水和盐水中的溶解度

《Geoenergy Science and Engineering》：Predicting CO 2 solubility in water and brines using advanced machine learning models

CO?溶解度预测模型研究提出融合三种优化算法（ALA、BKA、IVYA）与LightGBM/XGBoost的机器学习模型，基于3383组实验数据构建，涵盖纯水及多盐体系。实验表明BKA-LightGBM模型性能最优（R2=0.9930，RMSE=0.0007），显著优于传统CPA-MHV1方程，且通过SHAP解释和杠杆图验证了模型可靠性与抗异常能力，适用于地质封存工程中的CO?溶解预测。

　　在当今全球气候变化日益严峻的背景下，减少工业排放已成为各国政府和科研机构关注的焦点。二氧化碳（CO?）作为主要的温室气体之一，其在大气中的浓度持续上升，导致全球变暖和极端气候事件频发。因此，碳捕集与封存（CCS）技术作为一项关键的碳减排手段，受到了广泛重视。CCS技术通过在排放源处捕获CO?，并将其注入深部地质构造中进行长期封存，从而有效降低碳排放对环境的影响。其中，深部咸水层因其丰富的储量和高封存能力，成为当前CCS技术研究与应用的重点对象。

为了确保CO?在地下咸水层中的长期稳定封存，深入了解其在盐水系统中的物理与化学行为至关重要。特别是在高压和高盐度条件下，CO?的溶解特性直接影响其迁移路径、分布范围以及整个封存系统的安全性。因此，准确预测CO?在不同盐度水中的溶解度对于评估CCS技术的可行性、优化封存策略以及保障封存过程的安全性具有重要意义。然而，目前的研究多集中在特定盐水系统的建模，缺乏对实际工程场景的广泛验证，这限制了模型的适用性与可靠性。

为了弥补这一不足，本文提出了一种适用于纯水、单盐溶液和混合盐溶液的CO?溶解度模型。通过构建一个包含3383组实验数据的数据库，该模型能够更全面地反映地下环境的复杂性。输入变量包括温度、压力以及NaCl、KCl、Na?SO?、MgCl?和CaCl?等五种常见盐类的浓度，输出变量为CO?的溶解度。为提高预测精度，研究团队采用三种优化算法——人工沙鼠算法（ALA）、黑翼鹰算法（BKA）和IVY算法（IVYA）——对两种机器学习模型（LightGBM和XGBoost）进行调优。结果显示，BKA-LightGBM模型在预测精度和计算效率方面均表现出色，其R2值达到0.9930，均方根误差（RMSE）为0.0007，平均绝对相对误差（AARD）为7.41%，显著优于传统的CPA-MHV1模型。此外，基于SHAP（SHapley Additive exPlanations）方法的可解释性分析表明，压力是影响模型输出的最关键输入参数。

在数据可靠性方面，研究团队采用基于Williams图的杠杆法检测数据中的异常值，结果显示90.63%的样本点位于杠杆阈值0.3以内，有效降低了异常值对模型训练的干扰。同时，通过交叉验证和外部验证，进一步证明了BKA-LightGBM模型在实际工程应用中的有效性，特别是在CO?溶解捕集方面具有广阔的应用前景。这些结果表明，BKA-LightGBM模型不仅在预测精度上表现优异，而且具备良好的泛化能力和稳定性，为CCS技术的发展提供了有力的支持。

在CO?溶解度预测领域，已有大量研究尝试利用机器学习算法进行建模。例如，Mohammadian等人使用XGBoost模型对164组实验数据进行了分析，研究了CO?在低盐度储层中的注入影响。Menad等人则对纯水和NaCl溶液中的CO?溶解度进行了建模分析，覆盖了更广泛的温度和压力范围。Wei等人开发的模型在回归性能方面表现突出，R2值高达0.995，实现了高精度的预测。Raji等人基于608组实验数据，利用四种不同的机器学习模型预测了CO?在不同盐度溶液中的溶解度，并引入了新的描述符，如氢键受体数量和盐的分子量，为人工智能建模提供了新的思路。Jeon和Lee提出了一种基于人工神经网络（ANN）的预测方法，该方法在多种水系统中实现了高精度的预测，但其在实施过程中需要考虑熵和焓的计算，增加了复杂性。Zou等人利用1278组实验数据构建了一个模型，成功预测了含有六种不同盐类的盐水中的CO?溶解度，但该研究未使用独立测试集或交叉验证，影响了模型的可重复性和鲁棒性。Ratnakar等人提出了一种基于机器学习的预测框架，通过合成数据扩充训练集，解决了实验数据不足的问题，其模型的预测误差控制在2%至7%之间。然而，该模型依赖于Setschenow系数来估算盐水中的CO?溶解度，未能全面反映复杂的溶解行为。Nabipour等人则引入了极端学习机（ELM）和最小二乘支持向量机（LSSVM）两种方法，用于预测非烃类气体在不同电解质溶液中的溶解度，并基于774组实验数据进行了比较分析，结果显示ELM在预测性能上略优于LSSVM。此外，研究还揭示了离子强度、气体浓度、压力和温度等因素对CO?溶解度的影响。Mwakipunda等人提出了一种结合遗传算法（GA）和混合效应随机森林（MERF）的混合模型（GA-MERF），该模型在准确性和计算速度之间取得了良好的平衡，为CCS研究和实际应用提供了有价值的工具。

尽管上述研究在CO?溶解度预测方面取得了一定进展，但大多数模型仍然局限于单一盐类或简单的多盐系统，如NaCl、KCl和CaCl?等。这种局限性使得模型难以广泛适用于各种地质封存环境，特别是在处理多组分盐水系统时表现不佳。此外，许多机器学习模型的评估缺乏独立数据集的验证或交叉验证，这引发了对其泛化能力和稳定性方面的担忧。因此，开发一种计算效率高、预测能力强且适用于多种盐度环境的混合模型，成为当前研究的重要方向。

本文的研究工作正是在这一背景下展开的。首先，研究团队构建了一个包含3383组实验数据的综合数据库，涵盖了纯水、单盐溶液和多组分盐水系统，从而更真实地反映地下环境的复杂性。其次，考虑到数据集的复杂性，研究团队对不同盐水系统中的异常值进行了识别和剔除，确保模型训练基于稳健且具有代表性的数据。第三，研究团队采用三种新型元启发式优化算法（ALA、BKA和IVYA）对两种强大的机器学习模型（LightGBM和XGBoost）进行调优，从而提升模型在不同盐水系统中的预测性能。第四，研究团队建立了一个稳健的建模流程，包括基于SHAP的可解释性分析、基于杠杆图的异常值检测，以及利用交叉验证和独立测试集进行的全面验证。最后，与以往研究相比，本文的方法不仅覆盖了更广泛的盐度条件，还保持了良好的泛化能力和物理一致性，为CCS技术的进一步发展提供了坚实的基础。

综上所述，本文通过构建一个全面的实验数据库、采用多种优化算法对机器学习模型进行调优、并引入稳健的建模流程，成功开发了一种适用于多种盐度环境的CO?溶解度预测模型。该模型在预测精度和计算效率方面均表现出色，特别是在纯水和混合盐水中实现了较高的预测能力。此外，该模型在实际工程应用中的有效性得到了充分验证，为CO?溶解捕集等CCS技术的推广提供了重要的支持。未来的研究可以进一步探索该模型在不同地质条件下的适用性，以及如何将其与其他物理化学模型相结合，以提高预测的全面性和准确性。