通过热蒸发法制备的Bi?Se?薄膜的厚度依赖性结构演变及量子输运特性

《Applied Surface Science Advances》：Thickness-dependent structural evolution and quantum transport properties of Bi 2Se 3 thin films grown by thermal evaporation

Bi?Se?薄膜厚度调控的系统研究表明，3-80 QL薄膜经两步热蒸发法制备，薄至9 QL呈现岛状结构高电阻，厚于20 QL形成连续层且电阻显著降低，9 QL为Raman峰强度最大临界厚度，磁输运显示弱反局域化效应随厚度增加减弱，80 QL进入体主导传导。揭示了薄膜厚度与结构连续性、晶格质量及量子输运的关联性，确定20-40 QL为拓扑表面态优化的最佳厚度范围。

　　本研究探讨了在特定条件下制备的二硒化铋（Bi?Se?）薄膜的厚度依赖性结构和电子输运特性。Bi?Se?作为一种典型的拓扑绝缘体，因其在拓扑表面态方面的独特性质，如自旋动量锁定和高载流子迁移率，成为量子和自旋电子学应用的重要材料。本研究采用了一种两步热蒸发方法，通过在高真空环境中依次进行低温沉积和富硒退火，制备了厚度从3到80个五层单位（QL）的Bi?Se?薄膜。该方法不仅实现了对厚度的精确控制，还有效抑制了硒的缺乏，从而提高了薄膜的结晶质量和结构均匀性。

通过扫描电子显微镜（SEM）、原子力显微镜（AFM）和高分辨率X射线衍射（HRXRD）等手段，研究团队观察到Bi?Se?薄膜的结构和表面形态随厚度的变化呈现出显著的演变。在较薄的薄膜（≤9 QL）中，表面呈现出不连续的岛状结构，导致表面覆盖度较低和电阻较高。这种不连续的结构可能源于薄膜在沉积过程中未能形成完整的连续层，从而影响了表面态的连通性。相比之下，厚度大于9 QL的薄膜形成了连续且沿c轴取向的晶体层，表面更加光滑，电阻显著降低。研究还发现，当薄膜厚度达到9 QL时，其拉曼光谱中的峰强度达到最大值，这表明此时的电子-声子耦合效果最佳，可能是由于在这一厚度下，薄膜的结构更加完整，电子与声子的相互作用更为显著。

进一步的电阻测量显示，随着薄膜厚度的增加，电阻呈现出从绝缘到导电的转变。在低温条件下（如1.7 K），较薄的薄膜表现出较高的电阻，这可能与表面态的不连续性以及载流子的局域化有关。而当厚度增加到20 QL以上时，薄膜的电阻显著下降，显示出良好的导电性。这种变化趋势表明，Bi?Se?薄膜在一定厚度范围内可以实现从表面主导的量子输运到体主导的经典输运的过渡。特别是在低磁场条件下，研究团队通过测量磁阻和应用Hikami-Larkin-Nagaoka（HLN）模型进行拟合，观察到了弱反局域化（WAL）现象，这表明表面态在低磁场下具有较强的量子相干性。

在较高磁场条件下，研究团队发现薄膜的磁阻行为发生了显著变化。对于20 QL的薄膜，磁阻曲线呈现出WAL特征，即在低磁场下电阻降低，而随着磁场增强，电阻趋于饱和，表明量子干涉效应被削弱。而对于80 QL的薄膜，磁阻曲线则呈现出明显的抛物线形状，这与体主导的输运机制相关。这些结果表明，随着薄膜厚度的增加，表面态和体态之间的输运特性逐渐发生变化，从表面主导的量子干涉效应向体主导的经典磁阻行为过渡。

此外，研究团队通过X射线光电子能谱（XPS）对薄膜的化学状态进行了分析，确认了薄膜中没有氧的掺杂或第二相的形成，从而保证了薄膜的纯度和化学稳定性。这些发现不仅揭示了Bi?Se?薄膜在不同厚度下的结构和电子输运特性，还为设计基于Bi?Se?的量子和自旋电子学器件提供了重要的理论依据和实践指导。研究指出，Bi?Se?薄膜的厚度在20到40 QL之间是最适宜的范围，这一厚度范围能够实现结构的连续性和表面态的最优量子输运性能，从而为未来的量子器件开发奠定了基础。