氮掺杂石墨烯上氧还原反应基本步骤的拉曼光谱电化学解析及其催化机制研究

本研究针对氮掺杂石墨烯（N-doped graphene）催化氧还原反应（ORR）机制不明确的问题，通过拉曼光谱电化学（SEC-Raman）技术揭示了吡啶氮和石墨氮构型在ORR中的吸附动力学与电子转移路径，为无金属电催化剂设计提供了关键结构-活性关系依据。

　　

通过拉曼光谱电化学（Spectroelectrochemical Raman, SEC-Raman）技术，研究人员揭示了氮掺杂石墨烯（N-doped graphene）在氧还原反应（Oxygen Reduction Reaction, ORR）中的基本步骤。研究发现，在碱性电解质中，石墨烯中的氮掺杂位点（尤其是吡啶氮_pyridinic和石墨氮_graphitic构型）可促进氢（H）和羟基（OH）基团的吸附，活性位点取决于氮构型及其相邻碳原子与吸附物种的相互作用。该过程涉及非常规的外层电子转移（outer-sphere electron transfer）和独特吸附动力学，明确了氮构型与催化性能之间的关联，为优化无金属ORR电催化剂（metal-free ORR electrocatalysts）提供了关键机理依据。