基于自动化流动化学的数据驱动自由基聚合动力学模型泛化研究

本研究通过连续流自动化合成平台，系统筛选链转移自由基聚合动力学，实时在线监测单体转化率与分子量分布，构建了BA、VAc和MMA在70-100°C下的高精度数据集，并利用贝叶斯优化实现动力学模型自主优化，为自驱动实验室开发提供关键技术支撑。

　　

研究团队采用基于连续流的自动化合成平台，对链转移自由基聚合（Chain Transfer Radical Polymerization）进行了系统性动力学筛选。该平台具备实时在线监测功能，可追踪单体转化率与残留聚合物的分子量分布，从而生成高一致性、机器可读的动力学数据集，显著减少人为偏差与实验波动。

针对丙烯酸丁酯（BA）、醋酸乙烯酯（VAc）和甲基丙烯酸甲酯（MMA）在以1-十二烷硫醇为链转移剂（Chain Transfer Agent, CTA）条件下的均聚反应，研究团队在70°C至100°C的温度范围内获得了高质量数据集，成功确定了各单体在不同温度下的链转移常数（Chain Transfer Constant, C_tr）。以VAc聚合为测试案例，团队通过拟合聚合速率的总动力学系数（源自一级动力学数据分析），构建了参数空间内聚合速率的广义动力学模型。

进一步采用贝叶斯优化（Bayesian Optimization）算法，预测具有潜力提升模型精度的实验条件，并展示了交互式模型优化过程。该研究为自驱动实验室（Self-Driving Labs）的发展奠定了重要基础——这类实验室可依托数据库自主选择后续实验，持续优化自身数据体系与模型泛化能力。