UN/U3Si2界面碳氧偏析行为的第一性原理研究及其对核燃料界面性能的影响机制

本研究针对先进核燃料复合材料UN–U3Si2界面在杂质偏析作用下的性能演化问题，通过第一性原理计算揭示了碳（C）和氧（O）单/共偏析对界面稳定性与脆化机制的影响。研究发现C增强界面结合力，而O仅在间隙位点起稳定作用；二者共存时存在排斥效应，特定构型下加剧界面脆化。该研究为铀基复合燃料界面设计提供了关键理论依据。

　　

通过第一性原理计算（first-principles calculations），研究人员系统研究了碳（C）和氧（O）在UN(010)与U₃Si₂(001)界面处的偏析行为及其对界面能量性质和脆化机制的影响。在构建的24种界面模型中，发现以桥式构型（bridge configuration）结合的U₂终端U₃Si₂界面最为能量稳定。

晶体结构与电荷密度分析表明，杂质偏析同时具有稳定与失稳、强化与弱化界面的双重效应。C和O均表现出强烈的界面偏析倾向：C显著增强界面凝聚力，而O仅在间隙位（interstitial sites）起到稳定作用，在置换位（substitutional sites）反而削弱界面。在顺序偏析情境下，已存在的C会因排斥作用抑制O的偏析。值得注意的是，当C占据置换位、O进入间隙位时，界面脆化程度高于二者均处于间隙位的情形——其机制源于界面核心区C与U₂原子间的电荷密度耗竭，抵消了顺序偏析带来的能量收益。

该研究首次建立了原子尺度杂质行为与UN–U₃Si₂复合界面性能之间的定量理论框架，为提升铀基复合材料的界面性能与可靠性提供了关键见解。