由方格网络材料GdSbxTe2-x-δ中的空位与电荷序相互作用的金属-绝缘体转变

《Advanced Materials》：Metal–Insulator Transition Driven by the Interplay of Vacancies and Charge Orders in Square-Net Materials GdSbxTe2-x-δ

二维材料GdSb_xTe_{2?x?δ}通过掺杂调控实现电荷密度波（CDW）与空位缺陷协同作用诱导的金属-绝缘体转变（MIT），带隙最大达98 meV，X射线衍射和电学测量验证了带隙结构形成机制。

　　

摘要

设计窄带隙半导体仍是实现下一代电子和能源设备的关键挑战。电荷密度波（CDW）系统为带隙工程提供了有前景的平台。然而，尽管大多数二维和三维CDW系统表现出费米面的嵌套结构，它们仍然保持金属态。本文报道了在正方晶格材料GdSb_xTe_2-x-δ中存在一种依赖于掺杂的金属-绝缘体转变（MIT），并且发现了CDW与空位之间的协同作用机制，这种作用驱动了MIT的发生。角分辨光电子能谱（ARPES）研究显示，在GdSb_xTe_2-x-δ中低Sb含量区域发生了MIT，其最大带隙约为Δ ≈ 98 meV（当x = 0.16时），这一结果得到了电输运测量的验证。MIT发生之后，X射线衍射分析表明CDW波矢向一个与晶格结构相匹配的取向发生了变化（q = 0.25 a*），同时正方晶格层中出现了Te空位。密度泛函理论（DFT）计算表明，带隙的形成是由于有序的Te空位与4×1×1 CDW超结构相互作用，这种相互作用抑制了费米能级附近的电子态。与传统CDW系统中部分带隙形成的机制不同，CDW与空位之间的这种协同作用稳定了绝缘相，为电子材料中的窄带隙工程开辟了一条新的途径。

利益冲突

作者声明没有利益冲突。