预混焦炉煤气-氨气旋流火焰的燃烧特性与排放特性

《Fuel》：Combustion and emission characteristics of premixed coke oven gas-ammonia swirling flames

氨气等离子体点火动力学与快速加热效应研究，通过敏感性分析和能量分解发现NH3/O2/N2热电离主导点火延迟，V-T弛豫导致温度骤升，氮循环路径促进O原子生成。等离子体动力学效应和能量弛豫转换加速初始氧化，高温后燃烧动力学主导。

　　非平衡等离子体辅助氨点火的燃烧动力学增强机制是一个复杂而重要的研究领域，尤其在探索低碳能源替代方案方面具有广阔前景。本研究聚焦于氨作为碳中性燃料在燃烧过程中的点火特性，特别是通过非平衡等离子体技术实现快速气体加热（Fast Gas Heating, FGH）效应，从而提高点火效率。在燃烧系统中，氨的低燃烧强度限制了其在内燃机等传统燃烧设备中的应用，主要体现在高点火能量需求、低层流火焰速度以及显著的氮氧化物（NOx）和未燃烧氨排放等问题。因此，通过引入等离子体辅助技术，可以有效克服这些障碍，为氨燃料的高效利用提供新思路。

等离子体辅助燃烧（Plasma Assisted Combustion, PAC）作为一种新兴技术，已在多个燃烧场景中展现出优越性。其核心在于利用非平衡等离子体产生的高能电子与燃料分子发生相互作用，从而加速燃烧反应。这种技术的优势在于能够在较低温度下实现点火，并通过热化学效应增强燃料氧化过程。特别是纳米秒重复脉冲放电（Nanosecond Repetitive Pulsed Discharge, NRPD）技术，因其高能量效率和低能耗特性，成为研究等离子体辅助氨点火的理想选择。NRPD能够在极短时间内释放大量能量，形成局部高温区域，从而显著影响点火过程。

在本研究中，采用了一种基于反应类别的全局敏感性分析方法，以识别影响热化学效应的关键路径。通过这种方法，可以深入理解不同反应路径对点火延迟和燃烧效率的影响。研究发现，氨/氧气/氮气的热电离是实现成功点火的关键因素之一。在放电过程中，激发态氨的弛豫主导了点火延迟，表明氨分子的内部能量转移对点火过程具有重要影响。此外，能量分析表明，放电期间的快速温度上升主要归因于激发态氮（NH3(v2)）的V-T弛豫淬灭。而在放电间隔期间，缓慢的气体加热则由激发态氮的V-T弛豫过程控制。

为了更全面地理解等离子体辅助燃烧的机制，研究中引入了基于深度优先搜索（Depth-First Search, DFS）方法的元素追踪全局通量分析。这种方法能够捕捉到等离子体点火过程中的增强效应，并揭示氮分子的循环路径（N2 ? N2*）。通过这些分析，研究者发现两种显著的氧原子生成路径。其一是电子与氧气分子的直接碰撞，产生氧原子和激发态氧（O(1D)），后者进一步弛豫为基态氧。其二是通过氢、氧和氮元素在燃烧产物中的转移路径，这种机制表明氮的增加促进了氮循环，从而增强了FGH效应，并进一步促进了氧气分子的解离。

研究还指出，早期燃料氧化主要由电子与氨和氧气分子的碰撞驱动，同时FGH过程在其中发挥了关键作用。在放电期间，等离子体动力学效应和能量弛豫转换加速了燃料的氧化过程，而在系统温度升高后，燃烧动力学效应逐渐占据主导地位。这种动态变化表明，等离子体辅助燃烧的效率不仅取决于放电过程本身，还与后续的热化学反应密切相关。

从实验角度来看，研究团队在常体积燃烧室中进行了氨点火实验，测量了不同当量比（0.9, 1.0, 1.1, 1.2）下的气缸压力和NO排放情况。通过将实验数据与数值模拟结果进行对比，验证了所建立的等离子体辅助燃烧模型的有效性。此外，研究还强调了在不同放电条件下，FGH机制的差异性。例如，在低电场强度（E/N < 200 Td）条件下，激发态氮（N2(v)）与氨的碰撞是FGH的主要来源，而在高电场强度（E/N = 550 Td）条件下，电子激发态氮（N2(B)和N2(C)）的淬灭成为主要的能量释放途径。这些发现为优化等离子体放电参数、提高点火效率提供了理论依据。

在燃烧产物中，氮的浓度显著增加，这不仅影响了燃烧过程的热化学特性，还可能改变能量转移路径。研究表明，过99%的振动激发态物种在放电后会在余辉阶段被淬灭，主要贡献于热效应。然而，在单个脉冲过程中，电子激发态物种（如N2(A, B, C, A')、O(1D)和N(2D)）的浓度迅速下降，这一现象与FGH和能量弛豫释放密切相关。这些过程在点火过程中起到了关键作用，而它们的动态变化也表明了等离子体辅助燃烧的复杂性。

为了进一步探索这些机制，研究团队设计了一种数值求解方案，并基于实验放电电流建立了自洽的常体积模型。该模型能够模拟在时间变化的E/N条件下，等离子体辅助氨点火的热化学过程。通过这种模型，可以更准确地预测不同放电条件下的点火行为，并为实际应用提供指导。此外，研究还提出了基于反应类别的全局敏感性分析方法，以系统地评估影响点火的关键因素。

本研究的结果对于推动等离子体增强燃烧技术的发展具有重要意义。通过揭示FGH机制与动力学增强之间的关系，以及氮循环对FGH的影响，研究为优化等离子体放电参数、提高点火效率提供了新的视角。同时，这些发现也为未来在内燃机和其他燃烧系统中应用氨燃料提供了理论支持和技术参考。此外，研究还强调了在不同放电条件下，FGH和能量弛豫释放的差异性，这对于设计高效、环保的燃烧系统至关重要。

在实际应用中，等离子体辅助燃烧技术不仅可以提高燃料的燃烧效率，还能有效控制污染物排放。特别是在氨燃料的燃烧过程中，由于其较低的热值和较高的氮含量，传统燃烧技术往往难以实现高效且清洁的燃烧。而通过引入等离子体技术，可以在较低温度下实现点火，并通过热化学效应增强燃料的氧化过程，从而降低NOx和未燃烧氨的排放。这不仅符合当前对低碳、清洁能源的需求，也为未来能源转型提供了可行的解决方案。

研究还指出，等离子体辅助燃烧的效率受到多种因素的影响，包括放电参数、燃料配比、气体环境等。因此，在实际应用中，需要综合考虑这些因素，以实现最佳的燃烧效果。此外，随着等离子体技术的不断发展，其在燃烧领域的应用前景也愈加广阔。未来的研究可以进一步探索等离子体辅助燃烧在不同燃料和燃烧条件下的适用性，以及如何通过优化放电参数来提高燃烧效率和降低排放。

总之，本研究通过结合数值模拟和实验验证，深入探讨了非平衡等离子体辅助氨点火中的动力学增强机制。通过揭示FGH效应的关键路径和氮循环的影响，研究为等离子体增强燃烧技术的发展提供了新的理论依据和实验支持。同时，这些发现也为未来在燃烧领域应用氨燃料提供了重要的参考价值。