全球塑料产量的指数级增长推动了社会进步，同时也引发了严重的环境危机[[1], [2], [3]]。每年生产的3.53亿至4亿吨塑料中，仅有9%得到了有效回收，其余的要么被填埋，要么被焚烧，要么污染了生态系统[[4], [5], [6], [7], [8], [9], [10], [11]]。光热催化回收方法最近成为一种有前景的替代方案[[12], [13], [14], [15], [16]]，其中催化剂将阳光转化为热量以驱动热化学反应。自从光热催化技术在塑料回收中得到应用以来，后续研究重点关注了两个战略目标[[17], [18], [19]]：（1）增强局部光热效应以提高催化活性；（2）建立协同的光热-光化学催化系统以实现精确的产品选择性调控。为了放大局部光热效应，人们采取了多种方法，如拓宽光热催化剂的太阳光吸收带宽[20,21]、提高太阳光到热量的转换效率[22]，或实施先进的热管理架构以最小化热量损失[14,23,24]。同时，产品选择性优化策略主要集中在光化学调控的反应路径工程[25,26]、一锅法串联光热-光化学催化系统[12,27,28]或光化学增值过程[[29], [30], [31], [32], [33], [34]]上。尽管取得了最新突破，但光热催化塑料回收的实际应用仍面临诸多挑战。目前最先进的光热催化剂往往依赖于复杂的合成方法和严格的反应条件，这些条件与工业规模废物处理所需的稳健性、可扩展性和操作灵活性不兼容。此外，现有研究经常忽视对光热催化系统的系统技术经济评估和全面的生命周期分析。这种差距导致人们对这项技术的长期可行性、环境影响和可扩展性存在不确定性，阻碍了其从实验室创新向实际应用的转变。
与塑料污染并行的是，即将到来的锂离子电池寿命终结问题也带来了另一个紧迫的可持续性挑战。不当处置废弃电池可能导致有毒成分和重金属渗入生态系统。虽然传统的火法冶金和水法冶金工艺在回收富含钴和镍的正极方面仍具有经济可行性，但这些方法在回收低成本正极材料（如锂锰氧化物（LMO）时失去了经济可行性，并会产生有害的酸碱废物和大量的温室气体排放[[35], [36], [37]]。这凸显了开发高价值回收途径以实现可持续电池生命周期管理的重要性[[38]]。
在这里，我们提出了一种双废物协同回收策略，将废弃的LMO正极升级为用于聚酯解聚的光热催化剂（图1a）。LMO中过渡金属（TM）原子与氧之间的d轨道杂化作用使其能够吸收宽范围的太阳光谱，显著提升了光热转换能力[[39,40]]。此外，锂离子含量的调节允许在不改变晶体或几何结构的情况下精确调节TM的价态[[41], [42], [43]]，这使其成为阐明电子结构与催化性能关系的理想平台。正如催化实验所表明的那样，缺锂的LMO变体在促进聚酯甘油分解方面普遍优于原始LMO，揭示了降解正极作为光热催化剂的巨大潜力。技术经济分析和生命周期影响评估强调了该策略卓越的经济可行性和环境效益。这种双功能方法不仅解决了LMO电池废物管理日益严重的挑战，还为塑料循环利用提供了低能耗、高价值的解决方案，充分展示了其显著的可扩展性和可持续性。
