Yb3+:Lu2O3厚膜闪烁体，通过化学气相沉积法制备，具有致密且呈柱状的结构

《Journal of Luminescence》：Yb3+:Lu 2O 3 thick film scintillators with dense and columnar structures grown via chemical vapor deposition

Yb3+掺杂Lu?O?厚膜闪烁体的CVD制备及微结构调控研究表明，通过调节Lu前驱体蒸气压和沉积温度，可同步获得致密和柱状两种微结构薄膜。致密薄膜Yb掺杂浓度达3.4 mol%时，5.5 MeV α粒子激发的光输出达1290 photons/MeV，衰减时间1.9-2.2 ns，且表面致密性显著降低荧光散射，提升空间分辨率。

　　这项研究聚焦于通过化学气相沉积（CVD）技术制备具有不同微观结构的厚膜闪烁体材料，特别是Yb3?掺杂的Lu?O?薄膜。闪烁体材料在非破坏性X射线检测中扮演着重要角色，因为它们能够高效地将入射的辐射能量转化为可见光或近红外光，从而实现高精度的成像。传统的单晶闪烁体虽然具有优异的性能，但其制备过程复杂且成本高昂，而薄膜闪烁体则因其轻便、可大规模制造以及潜在的结构调控能力，成为研究的热点。

Lu?O?是一种具有高密度（约9.4 Mg/m3）和高有效原子序数（Z_eff = 67）的材料，这使其成为一种理想的辐射吸收介质。然而，由于其熔点极高（2763 K），Lu?O?的合成过程面临较大挑战。因此，研究者们尝试开发新的制备方法，以在不破坏材料性能的前提下，实现其薄膜化。CVD作为一种在基底表面通过前驱体气体的化学反应形成薄膜的技术，因其能够在相对较低的温度下合成高熔点材料而受到关注。特别是在引入高能激光加热技术后，CVD的沉积速率显著提升，为制备高质量的Lu?O?薄膜提供了新的可能性。

在本研究中，研究人员通过调控CVD过程中的关键参数，如前驱体蒸发温度和沉积温度，成功制备了两种具有不同微观结构的Yb3?:Lu?O?厚膜：一种是致密结构的薄膜，另一种是柱状结构的薄膜。致密结构的薄膜通常具有更均匀的晶体排列，而柱状结构的薄膜则表现出类似于波导效应的特性，这有助于减少光散射，从而提升空间分辨率。通过实验发现，较高的沉积温度和Lu前驱体的蒸发温度有助于形成致密结构的薄膜，而降低温度则促进了柱状结构的形成。此外，Yb的蒸发温度也对薄膜的性能产生影响，Yb浓度的增加似乎导致了薄膜晶格常数的增加，从而影响了其发光特性。

实验结果表明，Yb3?:Lu?O?厚膜在受到5.5 MeV α粒子激发时，能够产生显著的闪烁光，其光子输出范围在880至1290 photons per 5.5 MeV之间，且其衰减常数在1.9至2.2 ns之间波动。这表明Yb3?掺杂的Lu?O?薄膜在α粒子激发下的性能具有较高的可调性。此外，通过低温度下的光致发光（PL）和光致发光激发（PLE）光谱分析，研究人员观察到Yb3?在Lu?O?薄膜中表现出两种主要的发光机制：一种是基于电荷转移的蓝色发光（300–600 nm），另一种是基于4f–4f电子跃迁的近红外发光（900–1100 nm）。这些发光特性使得Yb3?:Lu?O?厚膜在高能辐射检测领域展现出广阔的应用前景。

在实际应用中，薄膜闪烁体的一个重要优势是其结构的可控性。例如，柱状结构的薄膜能够通过内部波导效应有效引导光信号，减少光散射，从而提升空间分辨率。而致密结构的薄膜则在光输出和稳定性方面表现更优。研究人员通过X射线衍射（XRD）和扫描电子显微镜（SEM）对薄膜的结构和组成进行了详细分析，确认了薄膜在不同沉积条件下呈现出的微观结构变化。XRD结果表明，无论薄膜是致密还是柱状结构，其晶体取向都与基底的（100）取向一致，这说明薄膜在生长过程中实现了良好的外延生长。

此外，为了评估薄膜的性能，研究人员还使用了多种检测手段，包括X射线激发发光（XEL）光谱、光致发光光谱以及脉冲高度光谱分析。这些实验不仅验证了Yb3?在薄膜中的掺杂状态，还揭示了不同Yb浓度对薄膜发光性能的影响。例如，当Yb?O?的摩尔比在0.2至2.4 mol%之间时，薄膜的光输出（LY）随着Yb浓度的增加而提升，但在更高浓度下（如9.4 mol%）则出现下降趋势。这表明Yb掺杂浓度存在一个最佳值，过高或过低的掺杂都会影响薄膜的性能。

通过对比柱状结构和致密结构薄膜的光输出和衰减常数，研究人员发现两者在性能上并没有显著差异。这意味着，通过CVD技术可以灵活地调控薄膜的微观结构，而不影响其整体的发光效率。这一发现对于实际应用具有重要意义，因为它表明CVD技术不仅能够用于制备致密结构的薄膜，还可以用于生成具有柱状结构的薄膜，从而在不同应用场景中实现最佳性能。

在实验过程中，研究人员还利用蒙特卡洛模拟（SRIM软件）对α粒子在Lu?O?薄膜中的能量损失特性进行了分析，并结合Lambert–Beer方程计算了X射线在不同材料中的吸收特性。这些模拟结果为实验中选择合适的薄膜厚度提供了理论依据，同时也为理解薄膜在实际使用中的性能表现提供了支持。此外，研究人员还通过Fityk软件对光衰减曲线进行了拟合，进一步验证了薄膜在受到辐射激发后的发光行为。

综上所述，这项研究通过CVD技术成功制备了具有致密和柱状结构的Yb3?:Lu?O?厚膜，并对其光学和辐射特性进行了系统分析。实验结果表明，通过调控沉积和蒸发温度，可以有效控制薄膜的微观结构，从而优化其在非破坏性X射线检测中的应用性能。这项研究不仅拓展了CVD技术在高熔点材料薄膜制备中的应用范围，还为未来开发高性能的闪烁体材料提供了新的思路和方法。此外，研究还揭示了Yb掺杂浓度对薄膜性能的影响，这为材料的进一步优化和应用奠定了基础。