在低碱度阴离子交换膜水电解中，通过纳米级合成N-NiMo/MoO?异质结构来增强氢气的产生

《Nano Energy》：Gram-Scale Synthesis of N-NiMo/MoO 2 Heterostructures to Boost Hydrogen Evolution in Low-Alkalinity Anion Exchange Membrane Water Electrolysis

本研究提出一种基于纳米多孔硅单晶体的侵入-挤出三极管纳米发电机（IE-TENG），通过优化固体-液体界面和液体介质，实现了9%的能量转换效率，并揭示了表面缺陷和液体介电常数对性能的关键影响。

　　随着全球对可持续能源解决方案的需求不断增长，能量收集技术成为研究的热点，旨在将环境中的机械能转化为电能。其中，摩擦纳米发电机（Triboelectric Nanogenerators, TENGs）因其在机械能转化方面的独特优势而备受关注。TENGs通过接触电荷转移和静电感应的原理，能够高效地将机械运动、振动以及液体流动等物理现象转化为可利用的电能。然而，尽管TENGs在瞬时功率、电压和电流方面表现出色，但其生成的能量却很少被提及。在TENGs的研究中，通常关注的是这些瞬时参数，而忽略了能量这一更为关键的指标。因此，本研究聚焦于Intrusion–Extrusion Triboelectric Nanogenerators（IE-TENGs）的能量生成过程，探索其转换效率以及背后的物理机制。

IE-TENGs基于纳米多孔硅单体和非润湿液体（如水和1 mg/mL聚乙烯亚胺溶液）设计，以解决传统TENGs在能量收集方面的局限性。与粉末状IE-TENGs相比，使用纳米多孔硅单体结构可以实现更高效、更可重复的能量收集，显著提升了瞬时功率密度和每个循环的能量输出。研究还分析了压缩速率和液体特性对电气输出的影响，发现更高的压缩速率有助于提升电能生成，而通过改变液体介质可以显著提高转换效率，最高可达9%。此外，通过计算分析，我们识别了接枝缺陷在摩擦电输出中的关键作用，为理解摩擦电行为提供了新的视角。

在本研究中，我们通过实验和理论分析相结合的方式，揭示了纳米多孔硅单体在IE-TENGs中的应用潜力。实验结果表明，纳米多孔硅单体在接触液体时能够产生显著的电荷转移和积累，进而产生电压和电流的波动。这些波动在实验中表现为电流和电压的尖峰，与压缩和释放过程相对应。例如，在一个实验配置中，当液体被压入纳米多孔硅单体时，电流和电压均出现明显的上升，而在液体被释放时，又出现下降。这种现象表明，纳米多孔硅单体在接触液体时能够有效地捕获和转移电荷，从而提升电能输出。

此外，我们还发现，通过改变液体的种类，例如使用聚乙烯亚胺（PEI）溶液，可以显著提升IE-TENGs的性能。PEI是一种具有高介电常数的离子溶液，其介电常数约为270，远高于水的介电常数（约80）。这一特性使得PEI能够增强固液界面的电荷分离和储存能力，从而提高整体的转换效率。实验结果显示，使用PEI溶液时，IE-TENGs的效率可达9%，这是目前报道中较高的数值之一。这表明，液体的选择对于IE-TENGs的性能优化具有重要意义。

我们还探讨了纳米多孔硅单体的结构特性对其性能的影响。通过调整孔径大小和多孔层厚度，我们能够有效控制IE-TENGs的输出性能。孔径较大且多孔层较厚的样品表现出更高的瞬时功率密度和每个循环的能量输出。例如，在实验中，样品0（孔径为13.2 nm，多孔层厚度为33.1 μm）的瞬时功率密度达到20±2 mW·m?2，而每个循环的电能输出为121±5 mJ·m?2。这些结果表明，纳米多孔硅单体的结构设计是提升IE-TENGs性能的重要因素。

为了进一步理解IE-TENGs的工作机制，我们采用了计算分析的方法，结合经典分子动力学（MD）和第一性原理（ab initio）模拟，重现了接枝硅表面的电荷转移过程。我们发现，接枝缺陷在电荷转移过程中起到了至关重要的作用。在模拟中，当液体被压入或释放时，缺陷的形成和消失可能导致电荷的重新分布，从而影响整体的电荷转移效率。这种动态的缺陷行为可能解释了为什么在实验中观察到的电荷衰减时间较长，即电荷的释放过程可能持续数秒甚至更长时间。

在理论分析中，我们还使用了Bader电荷方法来量化不同状态下电荷的分布情况。该方法能够有效地识别系统中各个原子之间的电荷转移，从而帮助我们理解IE-TENGs的电荷分离机制。实验结果显示，当液体被压入纳米多孔硅单体时，电荷的转移方向与理论预测一致，表明电荷的积累和释放确实受到接枝缺陷的影响。这种机制为IE-TENGs的优化提供了理论依据。

为了验证这些理论假设，我们还进行了不同条件下的实验测试，包括使用不同的液体介质和调整压缩速率。结果显示，使用PEI溶液时，电荷的转移效率显著提高，而压缩速率的增加则导致瞬时功率密度和每个循环的能量输出均有所提升。这些发现不仅加深了我们对IE-TENGs工作机制的理解，还为未来的优化提供了指导。

此外，我们还探讨了IE-TENGs在实际应用中的潜力。由于其独特的结构和性能，IE-TENGs有望在可穿戴电子设备、环境能量收集以及自供电传感系统等领域发挥重要作用。例如，在可穿戴电子设备中，IE-TENGs可以通过人体运动产生的机械能转化为电能，从而为设备提供持续的电源。在环境能量收集方面，IE-TENGs可以利用自然界的振动和液体流动，实现对微弱能量的有效收集和转换。而在自供电传感系统中，IE-TENGs能够为传感器提供稳定的电能，使其在没有外部电源的情况下正常运行。

本研究的另一个重要发现是，IE-TENGs的结构设计和材料选择对能量转换效率具有决定性影响。纳米多孔硅单体不仅提供了更大的接触面积，还通过其导电特性促进了电荷的收集和转移。此外，通过调整多孔层的厚度和孔径大小，可以进一步优化IE-TENGs的性能。这些结果表明，纳米多孔硅单体是一种极具潜力的材料，可以用于构建下一代高性能的IE-TENGs。

总的来说，本研究通过实验和理论分析相结合的方式，深入探讨了IE-TENGs的能量生成机制和优化策略。我们发现，纳米多孔硅单体在IE-TENGs中的应用可以显著提升能量转换效率，而液体的选择和压缩速率的调整则进一步增强了其性能。这些发现不仅为IE-TENGs的开发提供了理论支持，还为未来的实际应用铺平了道路。随着研究的深入，IE-TENGs有望成为一种高效、可持续的能量收集技术，为解决能源问题提供新的思路。