一种具有铁电控制静态存储、事件存储和短期存储模式的神经形态光探测器，可用于片上实时时空分类和运动预测

《Nano Energy》：A Neuromorphic Photodetector with Ferroelectric-Controlled Static, Event, and Short-Term Memory Modes for On-Chip Real-Time Spatiotemporal Classification and Motion Prediction

本研究提出了一种基于纳米多孔硅单晶的入侵-挤出TENG（IE-TENG），通过结合非浸润液体（水和聚乙烯亚胺溶液）实现了高效机械能到电能的转换。实验表明，该结构在瞬时功率密度和能量每周期方面相比粉末状材料提升达三个数量级，使用PEI溶液时能量转换效率达9%。计算模拟揭示了表面缺陷在电荷转移中的关键作用，以及液体介电常数和压缩速率对性能的影响。这些发现为可穿戴电子和自供能传感系统提供了新思路。

　　### 三、研究结果与讨论

在本研究中，我们探讨了基于纳米多孔硅单体的入侵-排出式摩擦纳米发电机（IE-TENG）的三电荷分离机制。通过结合实验观察与理论模拟，我们提出了一种四阶段模型，用以解释IE-TENG在稳定循环条件下的电荷分离过程。该模型不仅有助于理解摩擦电现象的物理本质，还为优化IE-TENG的性能提供了理论依据。

在实验过程中，我们发现纳米多孔硅单体在机械能转换效率方面表现出显著优势。与传统的粉末状材料相比，纳米多孔硅单体具有更大的表面积和更有效的电荷收集能力。这些特性使得IE-TENG在每次入侵和排出过程中能够产生更高的电能输出。例如，样品0在入侵和排出过程中分别实现了20±2 mW·m?2的瞬时功率密度和121±5 mJ/m2的每周期电能输出。尽管这些数值仍低于某些高端TENG系统报告的最高值，但它们代表了在IE-TENG领域中重要的进展，特别是在机械能转换效率方面。

通过进一步分析，我们发现压缩/解压速率对IE-TENG的输出性能有显著影响。随着压缩速率的增加，电压峰的幅度也随之提高，这表明更高的压缩速率能够提升电荷转移效率。在实验中，当压缩速率从400 MPa·min?1提升至600 MPa·min?1时，每周期的电能输出增加了50%。这一现象可以归因于电荷转移动力学和电场增强两个因素。更高的压缩速率意味着相同的电荷在更短的时间内转移，从而提高了电流峰的幅度。同时，更快的电荷再分布过程增强了电场的变化，进而提高了电压峰值和电能输出。

此外，我们还研究了不同液体介质对IE-TENG性能的影响。在实验中，我们比较了水和聚乙烯亚胺（PEI）溶液（1 mg/mL）对电荷转移效率的影响。结果显示，使用PEI溶液可以显著提高电能转换效率，达到9%。这一结果表明，PEI溶液在摩擦电过程中具有重要的作用。PEI的高介电常数（约270）使其在固液界面处能够更有效地促进电荷分离和存储。同时，PEI分子中含有丰富的氨基（–NH?）官能团，这些官能团具有较强的电子供体特性，能够与固液界面处的缺陷区域相互作用，从而增强电荷转移效率。

我们进一步探讨了PEI溶液对固液界面电荷转移的促进作用。在实验中，我们观察到PEI溶液能够显著提高电压峰值和电流输出。这表明PEI溶液在固液界面处的化学和物理特性能够有效增强摩擦电效应。例如，在PEI溶液中，我们观察到电荷的重新分布和界面极化现象，这与实验中观察到的电流方向一致。通过计算，我们发现PEI溶液能够显著提高固液界面的电荷密度，从而提升IE-TENG的性能。

为了进一步理解PEI溶液对IE-TENG性能的提升机制，我们结合了实验数据与理论模拟。通过分子动力学（MD）模拟和第一性原理（ab initio）计算，我们发现PEI分子能够选择性地沉积在固液界面的缺陷区域，从而增强电荷的积累和转移。这一过程不仅提高了电荷的分离效率，还增强了固液界面的电荷稳定性，使得电荷在系统中能够更长时间地存在，从而提高整体的电能输出。

在实验中，我们还发现纳米多孔硅单体的孔径和孔层厚度是影响摩擦电性能的关键参数。通过调整这些参数，我们能够优化IE-TENG的性能。例如，样品0的孔径和孔层厚度分别为13.2 nm和33.1 μm，其电能输出显著高于孔径较小的样品I和II。这表明，较大的孔径和较厚的孔层能够提供更大的接触面积和更有效的电荷转移路径，从而提高IE-TENG的性能。

此外，我们还探讨了不同液体介质对IE-TENG性能的影响。通过实验，我们发现PEI溶液在摩擦电过程中能够显著提高电能转换效率。这一结果不仅验证了PEI溶液在固液界面处的化学和物理特性，还为未来优化IE-TENG的性能提供了新的思路。通过调整液体介质的性质，我们能够进一步提高IE-TENG的电能输出，从而实现更高的机械能转换效率。

在理论模拟中，我们发现纳米多孔硅单体的结构缺陷在摩擦电过程中起着至关重要的作用。通过分析不同缺陷配置下的电荷分布，我们发现缺陷区域能够显著增强电荷的积累和转移。例如，在Si缺陷系统中，我们观察到电荷在固液界面处的显著变化，这表明缺陷区域能够有效促进电荷的分离和存储。这一发现为理解IE-TENG的摩擦电机制提供了新的视角，并为未来优化IE-TENG的性能提供了理论支持。

综上所述，本研究通过实验和理论模拟相结合的方法，深入探讨了纳米多孔硅单体在IE-TENG中的应用。我们发现，纳米多孔硅单体在摩擦电过程中表现出显著的性能优势，包括更高的瞬时功率密度和电能输出。通过优化孔径和孔层厚度，以及选择合适的液体介质，我们能够进一步提高IE-TENG的机械能转换效率。这些结果不仅为IE-TENG的设计和优化提供了新的思路，还为未来在可穿戴电子、环境能量收集和自供电传感系统中的应用奠定了基础。