MBE生长MoSe2单层的光致发光效率：该单层具有窄的激子线宽和多样的晶粒结构

《Journal of Luminescence》：Photoluminescence efficiency of MBE-grown MoSe 2 monolayers featuring narrow excitonic lines and diverse grain structures

过渡金属二硫属化物（TMDs）在六方氮化硼（h-BN）衬底上的光致发光（PL）和拉曼散射特性研究表明，激子扩散和边缘效应对光谱影响不显著，发光效率与单层覆盖度成正比。通过干涉效应和Purcell增强/抑制的修正，验证了MBE生长的MoSe?单层在纳米晶尺寸下仍保持高光学均匀性。

　　在现代半导体技术中，二维材料因其独特的电子和光学特性而受到广泛关注。其中，过渡金属二硫属化物（TMDs）和六方氮化硼（h-BN）作为两种重要的二维材料，分别在电子器件和光学应用中展现出巨大的潜力。随着对这些材料研究的深入，科学家们不断探索其生长方法和性能优化策略。本文讨论了通过分子束外延（MBE）技术生长的MoSe?单层材料在h-BN衬底上的光学性能，并将其与传统剥离法获得的MoSe?单层材料进行了对比分析。研究的重点在于如何准确评估这些材料的光致发光（PL）和拉曼散射（Raman）信号，以揭示其内在光学特性。

MBE是一种在低温条件下进行材料生长的技术，与传统的化学气相沉积（CVD）相比，它具有较低的生长温度，这使得其在某些对热敏感的衬底上具有优势。然而，MBE生长的TMDs材料在结构均匀性和光学性能方面仍面临诸多挑战。例如，由于过渡金属在衬底表面的低迁移率，MBE生长的MoSe?通常由小晶粒组成，这些晶粒随后会合并形成连续层。这种晶粒合并过程会导致晶格缺陷和位错的形成，从而影响材料的光学性能。特别是，晶界和点缺陷会显著影响PL谱线的宽度，使激子发射线变宽，降低其发光效率。

为了更精确地评估MBE生长MoSe?的光学性能，本文引入了对光子环境的影响进行量化分析。在PL和Raman测量中，干涉效应和Purcell效应是影响信号强度的关键因素。干涉效应源于不同厚度的h-BN衬底对光的反射和透射的调制作用，而Purcell效应则与衬底对激子发射寿命的调控有关。研究者通过使用原子力显微镜（AFM）测量h-BN的厚度，并结合转移矩阵方法模拟光子环境，从而能够区分出由于材料本身性质差异带来的信号变化和由衬底厚度差异引起的干涉效应。这一方法使得不同样品之间的光信号可以进行更准确的比较。

实验中使用的样品均为MBE生长的MoSe?单层材料，它们被生长在不同厚度的h-BN衬底上。通过AFM图像分析，研究者确定了每个样品的单层覆盖比例，范围从27%到76%。此外，还对一个被h-BN封装的剥离样品进行了比较分析。该样品在光学性能上表现优异，且其PL信号在多个测量点上保持一致，这表明其具有较高的均匀性。相比之下，MBE生长的样品在不同位置的PL信号强度存在较大差异，这种差异主要归因于h-BN衬底厚度的变化所引起的干涉效应。

通过将实验测量的PL和Raman信号除以由干涉效应和覆盖比例计算得出的增强因子，研究者发现MBE生长的样品的内在发光亮度与单层覆盖比例呈线性关系。这一结果表明，MBE生长的MoSe?在晶粒尺寸和边缘效应方面对光学性能的影响较小，这可能与其较短的激子寿命和高效的激子局域化有关。因此，即使在纳米级晶粒的情况下，MBE生长的样品仍能保持较高的光学均匀性。

此外，研究还发现，随着单层覆盖比例的增加，PL谱线的宽度有所增加。这种现象可能与MoSe?和h-BN之间的热膨胀系数差异有关，当晶粒尺寸变大并形成连续层时，这种应变效应变得更加显著。尽管如此，研究者强调，MBE生长的样品在某些生长条件下仍能表现出比传统剥离样品更优异的光学性能。例如，通过增加硒的通量，可以显著提高PL信号的强度，同时改善晶粒之间的对齐程度，减少晶界对光学性能的影响。

综上所述，本文通过对MBE生长MoSe?单层材料在h-BN衬底上的光学性能进行系统研究，揭示了干涉效应和覆盖比例对PL和Raman信号的影响。研究结果表明，通过合理设计生长条件和衬底结构，可以有效提升MBE生长TMDs的光学性能，为未来在光电子器件和量子光学领域的应用提供了理论依据和实验支持。同时，该研究也强调了在进行光学性能评估时，必须考虑衬底对光子环境的影响，以确保对材料本征性能的准确判断。