用于质谱成像的通孔多孔氧化铝膜中的信号强度与纳米结构的关系

《RAPID COMMUNICATIONS IN MASS SPECTROMETRY》：Nanostructure-Dependent Signal Intensity in Through-Hole Porous Alumina Membranes for Mass Spectrometry Imaging

基质辅助激光解吸电离（MALDI）在低分子量区存在基质干扰峰，而表面辅助激光解吸电离（SALDI）无需基质且背景噪声低。本研究通过电化学法制备孔径（24-419 nm）、间距（100-625 nm）和开放面积比（5%-46%）可控的阳极多孔氧化铝膜（APAM），探究其表面纳米结构对SALDI质谱成像信号强度的影响。结果表明，当APAM的孔径与间距比值为131/270 nm时信噪比最高，孔径小于84 nm或开放面积比低于10%时信号强度下降。该高SNR APAM为材料科学和代谢组学等领域的SALDI成像应用提供了新方法。

　　

摘要

研究背景

基质辅助激光解吸/电离（MALDI）是一种广泛用于检测高分子量化合物（如蛋白质）的分析技术。然而，在低分子量范围内，基质会引入干扰峰。而无需使用基质的表面辅助激光解吸/电离（SALDI）技术则不会在低分子量区域产生背景噪声，并且具有样品制备简单和重复性高的优点。我们之前开发了一种使用阳极多孔氧化铝膜（APAM）作为SALDI基底的电离方法。在本研究中，我们探讨了APAM的表面纳米结构特性（如孔径和孔间距）对质谱（MS）成像中信号强度的影响。

方法

APAM是通过草酸、马来酸和苹果酸等电解质制备的，并通过液滴样品和MS成像技术进行了评估。液滴样品被施加到APAM的背面。为了比较不同APAM的信噪比（SNR），我们使用了厚度为20微米的小鼠脑切片进行MS成像。

结果

制备的APAM的孔径（D_h）范围为24–419纳米，孔间距（D_int）范围为100–625纳米，开口面积比（OAR）范围为5%–46%。从MS和MS成像结果来看，在相同的开口面积比条件下，信号强度随孔间距D_int的增加而增强，具体顺序为D_int = 100、625、270纳米；其中D_h/D_int = 131/270纳米时的信噪比最高。此外，孔径小于84纳米且开口面积比低于10%的APAM表现出较低的信号强度。

结论

我们在不同条件下制备了APAM，并确定了能够获得最高SALDI成像信噪比的制备条件。使用这些高信噪比条件制备的APAM进行SALDI成像，有望应用于材料科学和代谢组学等领域，因为该技术在低分子量区域不会产生干扰峰。