综述:合成驱动的高熵材料功能化

【字体: 时间:2025年10月02日 来源:Small 12.1

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  本综述系统阐述了高熵材料(HEMs)的合成策略与功能化应用,重点探讨了固相法、溶液法、气相沉积及高通量制备等多种合成途径如何调控材料结构(如氧空位、晶格畸变)与性能(催化活性、离子电导率),为设计新一代能源转换与存储材料(如锂离子电池、固体氧化物燃料电池)提供了重要指导。

  
高熵材料的合成范式与功能导向
高熵材料(HEMs)自2015年发现以来,通过将五种及以上主元素以近等摩尔比整合于单一晶格中,突破了传统材料的设计局限。其高构型熵(>1.5R)、晶格畸变和鸡尾酒效应赋予了卓越的结构稳定性和功能可调性,在能源转换、存储及电子器件领域展现出巨大潜力。
合成策略的结构调控机制
材料的最终性能高度依赖于合成方法的选择。固相合成(如机械球磨)虽可扩展制备纳米晶相,但易引入高缺陷密度;溶液法(共沉淀、溶胶-凝胶)通过分子级混合实现均匀组分分布,可精确控制颗粒尺寸和形貌;气相沉积(如脉冲激光沉积PLD)适用于高质量薄膜制备,但需平衡元素挥发差异;高通量组合技术则通过并行合成与机器学习加速材料筛选。
催化与能源应用的功能映射
HEMs的多元活性位点和可调电子结构使其成为优异电催化剂。例如,(Co0.2Cr0.2Fe0.2Mn0.2Ni0.2)3O4尖晶石在析氧反应(OER)中过电位仅220 mV,而钙钛矿型HEMs在固体氧化物燃料电池(SOFC)阴极中实现550 mW cm?2的功率密度。在锂离子电池中,岩盐结构(Co0.2Cu0.2Mg0.2Ni0.2Zn0.2)O负极容量达920 mAh g?1,循环稳定性显著。
缺陷工程与形态调控
合成参数(如退火温度、氧分压)直接调控氧空位浓度和孔结构。溶胶-凝胶法制备的(FeCoMnZnMg)3O4通过气体逸出形成介孔结构,比表面积提升至143 m2 g?1;微波合成引入的高缺陷密度可降低光学带隙至2.03 eV,增强光催化CO2还原活性。
跨尺度集成与未来挑战
从粉末到薄膜的工艺转换(如丝网印刷、溅射)仍需解决裂纹、界面相容性问题。未来需结合高通量实验与贝叶斯优化,突破多元相图预测瓶颈,实现HEMs在柔性电子、传感及医疗器件中的创新应用。
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