利用机器学习深入分析微量元素添加剂在厌氧消化中的关键作用，并指导添加策略的优化

《Water Research》：Using machine learning to deeply analyze the critical role of trace element additives in anaerobic digestion and guide the optimization of addition strategies

构建了首个涵盖单一和混合微量元素（Fe, Co, Ni等）的厌氧消化系统数据库，并开发了基于贝叶斯优化的集成机器学习框架（CatBoost+LightGBM+XGBoost），预测甲烷产量（R2=0.9537/0.9522）及反演设计最优添加策略。实验验证显示，混合微量元素添加使批次实验总甲烷产量提升18.4%，半连续系统日产气达379.85±5.44 mL/g VS且抗温波动能力强。

　　在当前全球能源需求不断上升的背景下，传统化石燃料的大量使用不仅加剧了能源短缺问题，还带来了严重的生态环境压力。为应对这一挑战，寻找一种可持续、高效且环保的能源生产方式显得尤为重要。其中，厌氧消化（Anaerobic Digestion, AD）作为一种能够将有机废弃物转化为生物气体（Biogas）的技术，因其在资源回收和碳减排方面的潜力而受到广泛关注。通过微生物的协同作用，AD可以将污泥、食品废弃物等有机物质分解为沼气，这一过程不仅有助于废物管理，还为可再生能源的开发提供了新思路。

然而，尽管AD技术具有诸多优势，其在实际应用中仍面临一些关键问题。例如，反应系统的稳定性较差、底物降解速率低以及甲烷生成速度缓慢等，这些问题限制了AD技术的大规模推广。因此，如何提高AD系统的性能，成为科研人员关注的重点。在这一过程中，微量元素（Trace Elements, TEs）的作用引起了越来越多的关注。研究表明，某些微量元素如铁（Fe）、镍（Ni）和钴（Co）在甲烷生成菌的生长过程中具有重要作用。这些元素不仅是许多关键酶的组成成分，还在促进底物分解和提高系统效率方面发挥着不可或缺的作用。

鉴于传统实验方法在优化微量元素添加策略方面存在耗时、成本高和结果不确定等局限，近年来，人工智能和机器学习技术逐渐被引入到AD系统的建模与优化中。这些技术能够高效地分析大量数据，挖掘潜在规律，并预测系统性能。通过构建一个包含单一微量元素添加和混合微量元素添加的数据库，研究者可以更全面地理解不同微量元素组合对甲烷产量的影响。此外，采用高精度的机器学习框架，如分类提升（CatBoost）、轻量级梯度提升机（LightGBM）和极端梯度提升（XGBoost）等，能够更准确地捕捉底物特性、操作条件和微量元素特性之间的复杂关系，从而为优化甲烷生产提供科学依据。

本研究首次构建了一个涵盖单一和混合微量元素添加的厌氧消化系统数据库，并设计了一种高性能的机器学习框架，用于提取数据中的潜在信息，预测系统的甲烷产量表现，并深入分析微量元素对甲烷生成的贡献。在单一微量元素系统中，通过贝叶斯优化的分类提升模型（CatBoost）实现了最高预测精度（R2 = 0.9537），而在混合微量元素系统中，优化后的CatBoost和XGBoost模型表现最佳（R2 = 0.9522）。这表明，这些模型在捕捉不同因素之间的相互作用方面具有显著优势，能够为AD系统的优化提供可靠支持。

进一步的可解释性分析显示，微量元素类型、底物种类以及消化时间是影响累计甲烷产量（Cumulative Methane Production, CMP）的关键因素。这意味着在优化微量元素添加策略时，应优先考虑这些变量。此外，贝叶斯优化方法被用于逆向设计微量元素添加策略（Trace Element Addition Strategy, TEAS），并通过批次实验和半连续实验验证了其应用效果。在批次实验中，采用低浓度混合微量元素添加策略（Fe 8.51 mg/L，Co 3.25 mg/L，Ni 4.34 mg/L，Mo 0.41 mg/L，Se 0.36 mg/L）的实验组，其累计甲烷产量比对照组提高了18.40%。而在半连续实验中，该策略展现出更强的系统稳定性，能够有效抵抗温度波动，并且实现了平均每日甲烷产量达379.85 ± 5.44 mL/g VS的优异表现。

本研究的意义在于，它不仅提供了一种系统化的框架，用于分析和预测微量元素对厌氧消化系统的影响，还通过实验验证了该框架的实际应用价值。通过结合机器学习模型与实验研究，研究者能够更快速、更精准地确定最优的微量元素添加方案，从而提升甲烷生产效率。同时，该研究也为未来AD系统的优化提供了重要的理论支持和实践指导，有助于推动可再生能源的发展和实现碳中和目标。

在数据提取与特征选择方面，本研究整合了过去十年发表的62项单一微量元素添加实验和8项混合微量元素添加实验的相关数据，用于机器学习模型的训练和测试。其中，单一微量元素数据集（Data-single）包含341个数据点，而混合微量元素数据集（Data-mixed）则包含94个数据点。这些数据来源于Web of Science和Science Direct等学术数据库，涵盖了文本、表格和图表等多种形式。通过系统化的数据整理和特征筛选，研究者能够确保模型输入的准确性和全面性，从而提高预测结果的可靠性。

在对原始数据进行统计分析时，研究发现底物类型对系统性能具有显著影响。在单一微量元素数据集中，底物包括污泥、粪便、食品废弃物、废水、家禽粪便和秸秆等多种类型，而在混合微量元素数据集中，主要底物为食品废弃物、粪便和玉米青贮。这些底物的总固体（TS）和挥发性固体（VS）含量对有机物降解和甲烷生成起到了关键作用。此外，接种物的微生物群落结构也是影响AD系统性能的重要因素，因为不同的微生物组合可能对微量元素的响应存在差异。

在操作条件方面，适当的接种比例能够有效促进系统的稳定运行和高效产气。同时，研究还发现，不同的微量元素组合对系统的影响机制各不相同，这使得优化策略的制定变得更加复杂。通过引入机器学习方法，研究者能够更全面地分析这些变量之间的相互作用，并找出最优的微量元素添加方案。例如，贝叶斯优化方法被用于逆向设计微量元素添加策略，以确保模型参数的最优组合，从而提高预测的准确性和系统的稳定性。

本研究采用的机器学习框架具有高度的灵活性和可扩展性，能够适应不同的数据输入和系统需求。通过构建一个包含多种因素的数据集，并利用先进的算法进行建模，研究者能够更深入地理解微量元素在AD系统中的作用机制。此外，该框架还支持对模型的可解释性分析，使研究者能够明确各因素对甲烷产量的影响程度，从而为实际应用提供更直观的指导。

在实验验证方面，本研究通过批次实验和半连续实验对优化后的微量元素添加策略进行了全面评估。批次实验的结果显示，低浓度混合微量元素添加策略在短时间内显著提升了甲烷产量，这表明该策略在短期内具有较高的应用价值。而在半连续实验中，该策略不仅保持了较高的产气效率，还展现出较强的抗干扰能力，能够在温度波动等不利条件下维持系统的稳定运行。这一发现对于实际工程应用具有重要意义，因为AD系统通常需要在复杂的环境中长期运行。

综上所述，本研究通过构建一个全面的数据库，并结合先进的机器学习技术，为厌氧消化系统的性能优化提供了新的思路和方法。研究结果表明，微量元素的合理添加能够显著提升甲烷产量，并增强系统的稳定性。通过逆向设计微量元素添加策略，研究者能够在不依赖传统实验方法的情况下，快速找到最优的添加方案，从而节省时间和资源。此外，该研究还强调了微量元素类型、底物种类和消化时间在优化过程中的重要性，为未来的AD系统设计和运行提供了科学依据。随着可再生能源需求的不断增长，这一研究对于推动绿色能源发展、实现碳中和目标具有重要的现实意义。