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本研究测试了高速逆流色谱法(HSCCC)用于核废料中销-147的纯化,结果显示该方法在处理高浓度(mmol)至极低浓度(tracers)稀土元素混合物时,具有与HPLC相当的准确性和更快的分离速度,同时通过气体流动 proportional beta counting 法有效去除了普鲁士射-143的干扰,为核取证中销-147的快速纯化提供新方案。
Alexander B. Weberg | Mateusz Dembowski | Nathan C. Smythe | Daniel Meininger | Susan J. Eaton | Alyssa-Marie N. Lucero | Jesse Murillo | Genevieve M. Patton | Jennifer M. White | Michael R. James | Randy J. Rendon | Jennifer R. Romero | George S. Goff | Susan K. Hanson | Iain May
化学—核化学与放射化学(C-NR),洛斯阿拉莫斯国家实验室,邮政信箱J-514,新墨西哥州洛斯阿拉莫斯,87545,美国
摘要
量化核碎片样本中的裂变产物147Nd是核爆炸后法医分析的重要组成部分。当从碎片中纯化出147Nd时,可以获得最准确的定量结果,这些碎片中还含有其他裂变产物、锕系元素、活化产物和环境基质。在这项研究中,测试了一种新开发的147Nd纯化方法,该方法利用高速逆流色谱法(HSCCC)从混合裂变产物溶液中纯化147Nd。重要的是,与现有的高效液相色谱法(HPLC)相比,新方法能够更快地将147Nd从色谱柱中洗脱出来,并通过伽马射线光谱法实现准确/精确的定量。尽管HSCCC的初始设备成本可能较高,但其运营成本与HPLC相当(包括溶剂、萃取剂和能耗)。气体流量比例β衰变计数法发现,HSCCC纯化后的样品中存在来自邻近镧系元素143Pr(一种不发射伽马射线的放射性同位素)的污染,但仍能定量147Nd的放射性贡献。无论稀土元素(REE)的负载量相差超过10个数量级(从微量到毫摩尔级别),HSCCC方法的洗脱曲线都非常一致。新方法的可靠性和快速性表明其适用于未知样品中147Nd的快速分离和定量。
章节摘录
引言
检测和量化核爆炸后的放射性核素是美国国家技术核法医(NTNF)计划的基石。1仔细评估放射性化学数据可以揭示责任装置的关键特征,这对于确定核攻击或事故的来源/原因非常重要。(1), (2), (3), (4) 具体来说,147Nd是一种产额较高的裂变产物,可用于计算总的裂变次数
化学品和材料
所有化学品均从商业渠道购买,未经进一步纯化即可使用。盐酸(HCl)、硝酸(HNO3)、氢氟酸(HF)、碘酸(HIO3)、磷酸(H3PO4)和氢氧化铵(NH4OH)均购自Fisher Chemical(美国),质量为ACS级。二(2-乙基己基)磷酸(HDEHP)(97%)、n-庚烷(HPLC级,>99%)、草酸、溴酸钠(NaBrO3、氢氧化钠(NaOH)、氯膦azo III和α-羟基异丁酸(α-HIBA)也用于实验
用HPLC纯化147Nd
四种含有20毫克平衡147Nd的混合稀土元素(REE)裂变产物的放射性溶液,分别按照第2.7节所述的条件通过HPLC色谱柱进行洗脱。四个样品的洗脱时间存在显著差异,最初观察到147Nd与草酸形成的沉淀物出现在223至236分钟之间(图2A)。这种差异很可能是由于色谱柱内树脂填充情况的微小差异所致结论
在混合稀土元素裂变产物的存在下,测试了基于HSCCC的147Nd纯化方法,并对其147Nd含量进行了分析。纯化后的样品通过伽马射线光谱法和气体流量比例β衰变计数法进行了放射性评估,并与通过传统HPLC方法纯化的样品进行了比较。HPLC和HSCCC方法在伽马射线光谱定量结果上表现出极好的一致性,表明所有可能产生伽马射线的干扰物质均被有效去除。
作者贡献声明
Alyssa-Marie N. Lucero:验证、方法学研究、数据分析、数据管理。Susan J. Eaton:验证、方法学研究、数据分析、数据管理。Genevieve M. Patton:验证、方法学研究、数据分析、数据管理。Jesse Murillo:验证、方法学研究、数据分析、数据管理。Iain May:撰写、审稿与编辑、方法学研究、资金筹集、数据分析、概念构思。
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的可能会影响本文研究的财务利益或个人关系。
致谢
本文所述的研究得到了美国国防部核、化学和生物防御计划办公室/核事务办公室、国家核安全管理局(NNSA)国防核不扩散办公室(DNN)、洛斯阿拉莫斯国家实验室(LANL)的实验室指导研发(LDRD)计划以及空军技术应用中心(AFTAC)的资金支持。我们感谢