利用基于PEO/PSBMA的凝胶聚合物膜和水性溶剂，在锂金属电池中实现界面稳定性

《Reactive and Functional Polymers》：Achieving interfacial stability in lithium metal batteries by PEO/PSBMA-based gel polymer membrane using aqueous solvent

锂金属电池高能量密度与安全性的提升策略。通过引入水溶性两性离子聚合物聚磺贝特甲丙烯酸酯（PSBMA），采用静电纺丝法制备PEO:PSBMA=75:25的复合凝胶电解质。实验表明，该电解质离子电导率提升至1.8×10?3 S/cm，氧化分解电位达5 V（vs Li/Li?），同时增强电极界面兼容性，使Li||Li对称电池循环寿命超2500小时，LiNi0.8Co0.15Al0.05O2/Li电池在4.5 V电压下保持优异性能。

　　

李伟祺|徐宁|莫长勇|李冠杰|廖友豪|李伟山

华南师范大学化学学院，中国广州510006

摘要

使用高容量锂负极是提高锂金属电池（LMBs）能量密度的最有效策略。通过采用凝胶聚合物电解质（GPEs）可以有效地解决相关的安全问题。尽管传统的基于聚氧化乙烯（PEO）的GPE与锂负极具有良好的相容性，但其较低的氧化分解电位（< 4?V）限制了其在4.2?V LMBs中的应用。为了提高PEO的氧化稳定性，我们提出了一种含有水溶性两性聚合物聚（磺基甜菜碱甲基丙烯酸酯）（PSBMA）的PEO混合GPE，该聚合物是通过自由基聚合合成的。这种混合聚合物膜是通过以水为溶剂进行静电纺丝制备的。这种具有多孔纤维结构的环保膜显示出更高的离子导电性，PPA25-GPE的离子导电率为1.8?×?10^?3?S?cm^?1（PEO: PSBMA = 75?%: 25?%），而基于PEO的GPE的离子导电率为1.0?×?10^?3?S?cm^?1。此外，PPA25-GPE的氧化电位被提升至5?V vs Li/Li⁺。PSBMA优异的成膜能力和润湿性，归因于其两性基团，提高了GPE与电极之间的界面相容性，从而提升了组装电池的循环性能。在0.5?mA?cm^?2的电流密度下，Li||Li对称电池的稳定使用寿命超过2500?h，其固定面积容量为0.5 mAh cm^?2；而LiNi_0.8Co_0.15Al_0.05O₂/Li电池在4.5?V的电压下表现出优异的循环稳定性和倍率性能。因此，GPE的环保特性和电化学稳定性促进了高能量密度LMBs的进一步发展。