通过低温退火减轻双层有机光伏器件的界面缺陷，从而提升其在室内光照条件下的性能

《Organic Electronics》：Interfacial defect mitigation in bilayer organic photovoltaics via low-temperature annealing for enhanced indoor light performance

有机光伏器件采用水辅助层压法制备，通过PTB7/PC71BM双层结构减少界面复合损失，40°C低温退火处理有效消除氧吸附引起的界面陷阱，提升在1000lux荧光灯照射下的光转换效率至2.36%。

　　有机光伏器件（OPVs）因其轻质和可调节的光吸收特性，在室内能量收集领域展现出广阔的应用前景。然而，传统的体异质结（BHJ）结构在低强度光照条件下面临严重的载流子复合损失，这限制了其整体效率。相比之下，平面双层OPVs通过提供明确的给体-受体界面和直接的电荷传输路径，有效缓解了这一问题。本研究中，采用了一种水辅助层压法来制备双层OPVs，这种方法能够将给体聚合物PTB7转移到PC71BM受体层上，同时避免了材料的混合。为了进一步减少由氧气吸附引起的界面陷阱状态，研究团队应用了低温退火工艺，退火温度控制在40°C。实验结果显示，经过1分钟低温退火处理的双层OPVs在1000勒克斯的紧凑型荧光灯（CFL）照射下，实现了最高的功率转换效率2.36%。通过角度分辨X射线光电子能谱（ARXPS）分析确认了表面吸附的氧气被有效去除，而光致发光（PL）和接触角测量则表明陷阱状态被抑制，同时保持了π-共轭结构的完整性。光学吸收和XPS深度剖析进一步验证了双层结构在退火后仍然保持稳定，没有出现给体-受体材料的相互扩散现象。此外，对开路电压随光照强度变化的分析表明，在优化退火条件下，器件中的陷阱辅助复合得到了显著减少。这些结果表明，低温退火是一种有效的策略，能够通过消除界面吸附的陷阱，提升双层OPVs的效率，同时在室内光照条件下保持结构的稳定性。

随着物联网（IoT）传感器、智能标签和室内可穿戴设备等自供电电子产品的市场需求不断增长，有机光伏器件（OPVs）作为一种在低强度光照环境中具有潜力的能量收集技术，正受到越来越多的关注。OPVs的优势在于其柔性、低成本的加工工艺以及能够根据特定光谱进行调整的能力。其中，室内OPVs因其能够在荧光灯和LED等窄光谱、低强度的光源下工作，而显得尤为引人注目。然而，室内光照条件下产生的光生激子数量远低于阳光照射下的情况，这从根本上改变了电荷生成和复合的动力学过程。在传统的体异质结（BHJ）结构中，给体和受体材料被充分混合以最大化激子解离的界面面积。尽管这种结构在高强度光照条件下表现良好，但在室内光照系统中却存在明显劣势。低激子生成量增加了载流子在到达顶部和底部电极前复合的可能性，特别是通过陷阱辅助或双分子复合路径，从而限制了器件的整体效率。

为了解决这一问题，研究者们探索了平面双层结构作为替代方案。在双层结构中，给体和受体材料被分别沉积为独立且顺序排列的层，这种结构虽然在室内光照条件下激子生成量较低，但其空间分离的特性使得电荷收集更加高效，同时减少了复合损失。因此，在某些低光条件下，双层OPVs可以超越传统的BHJ结构，即使其活性界面数量较少，也能通过抑制复合来提升性能。然而，传统的双层制备方法通常涉及溶液加工技术，如旋涂、热蒸发或正交溶剂处理。这些方法在沉积第二层时，往往需要使用可能部分溶解或膨胀底层的溶剂，从而导致界面混合、结构损伤或光活性材料的降解。即使采用正交溶剂，也难以完全防止材料混合或形态破坏，因此保持清晰的给体-受体界面仍然是双层OPVs面临的一大挑战。

鉴于清晰的双层界面可能减少界面缺陷并提高激子解离和电荷传输效率，实现这种结构可能带来比传统BHJ结构更优越的器件性能。为了解决上述问题，水辅助层压法作为一种可行的策略被提出，该方法能够在不造成界面损伤或意外混合的情况下构建双层结构。这种方法通过将预先形成的给体层转移到受体表面上，避免了底层材料暴露于强烈溶剂或热应力的环境。重要的是，水辅助层压法能够有效防止给体-受体材料的混合，从而确保双层结构的完整性。然而，尽管这一方法在结构控制方面表现出色，但在溶液处理或转移过程中，仍然可能无意间吸附氧气物种，这些物种可能引入界面陷阱状态，破坏聚合物的共轭结构，进而影响器件的性能。

为了解决这一问题，本研究探讨了低温退火是否能有效去除吸附的氧气物种，同时不影响双层结构的完整性。研究团队采用水辅助层压法制备了PTB7/PC71BM双层OPVs，并系统地分析了热处理对器件电气性能、表面成分和界面特性的影响。通过应用角度分辨X射线光电子能谱（ARXPS）、光致发光（PL）光谱和接触角测量等技术，研究团队评估了低温退火如何调节表面氧含量、聚合物有序性以及表面能。此外，对开路电压随光照强度变化的分析有助于理解陷阱辅助复合的机制。研究结果表明，经过精心控制的热处理能够增强界面纯度并抑制复合损失，从而在室内光照条件下显著提升功率转换效率。本研究提出了一种可扩展且简便的方法，以克服双层OPVs的关键限制，为在实际室内环境中实现高性能有机太阳能电池提供了新的思路。

在双层OPVs的制备过程中，研究团队采用了水辅助层压法，以确保给体和受体材料之间的界面清晰且无混合。该方法的原理在于利用水作为辅助介质，将预先形成的给体层转移到受体层表面，从而在不破坏底层材料的情况下构建双层结构。具体来说，PTB7作为给体材料，PC71BM作为受体材料，分别通过溶液加工的方式沉积在基底上。在沉积给体层后，通过水辅助层压技术将给体层转移到受体层表面，这一过程能够有效避免溶剂对底层材料的侵蚀，同时确保给体和受体层之间形成明确的界面。这种方法不仅提高了界面的稳定性，还为后续的退火处理提供了良好的基础。

为了进一步优化双层OPVs的性能，研究团队在沉积完成后对器件进行了低温退火处理。退火温度设定为40°C，这一温度相对较低，能够避免高温对材料结构的破坏，同时有助于去除在沉积过程中可能吸附的氧气物种。通过退火处理，研究团队发现界面的纯度得到了显著提升，这不仅减少了界面陷阱状态的数量，还保持了聚合物的π-共轭结构，从而提高了电荷传输效率。此外，退火处理并未导致给体和受体材料之间的相互扩散，这表明双层结构在退火后依然保持了其原有的形态特征。这些结果表明，低温退火在不损害双层结构的前提下，能够有效提升OPVs的性能，特别是在室内光照条件下。

在对双层OPVs的性能进行评估时，研究团队采用了多种分析手段。首先，通过角度分辨X射线光电子能谱（ARXPS）分析了退火前后表面氧含量的变化。结果显示，经过低温退火处理后，表面吸附的氧气被有效去除，这有助于减少界面陷阱状态，从而提高电荷分离和传输效率。其次，光致发光（PL）光谱的测量揭示了退火处理对聚合物有序性的影响。PL光谱的变化表明，退火后材料的发光效率得到了提升，这可能与界面陷阱状态的减少以及聚合物共轭结构的稳定有关。此外，接触角测量进一步验证了退火处理对表面能的影响，结果显示退火后的表面能降低，这有助于提高电荷的迁移率和界面的稳定性。

除了表面成分和界面特性，研究团队还对双层OPVs在不同光照强度下的开路电压进行了分析。这一分析有助于理解陷阱辅助复合对器件性能的影响。实验结果表明，在优化退火条件下，双层OPVs的开路电压随光照强度的变化更为平缓，这表明陷阱辅助复合得到了有效抑制。此外，研究团队还通过光学吸收和XPS深度剖析进一步验证了双层结构在退火后的稳定性。这些分析结果表明，退火处理不仅提高了界面的纯度，还保持了给体和受体材料之间的形态分离，从而确保了双层OPVs在低光条件下的高效性能。

在实际应用中，双层OPVs的性能提升对于室内能量收集技术具有重要意义。由于室内光源的强度较低，且光谱范围较窄，传统的BHJ结构在这些条件下往往表现不佳。而双层结构通过减少复合损失和提高电荷收集效率，能够在低光条件下实现更优的性能。此外，双层OPVs的制备方法更加灵活，能够适应不同的材料体系和器件设计，这为未来的研究和应用提供了广阔的空间。研究团队采用的水辅助层压法不仅能够有效构建双层结构，还能够避免材料混合和结构破坏，从而为高性能OPVs的开发奠定了基础。

本研究的结果表明，低温退火是一种有效的策略，能够通过去除界面吸附的氧气物种，提升双层OPVs的效率。这一方法不仅适用于PTB7/PC71BM体系，还可能拓展到其他给体-受体材料组合。此外，研究团队发现，通过控制退火时间和温度，可以在不损害双层结构的前提下，进一步优化器件的性能。这些发现为未来在室内环境中应用有机光伏器件提供了重要的理论依据和技术支持。随着对材料科学和器件工程的深入研究，双层OPVs有望成为室内能量收集领域的重要技术，推动自供电电子设备的发展。

总之，本研究通过水辅助层压法构建了PTB7/PC71BM双层OPVs，并利用低温退火处理优化了其性能。实验结果表明，低温退火能够有效去除界面吸附的氧气物种，减少陷阱辅助复合，从而提升功率转换效率。同时，研究团队通过多种分析手段验证了退火处理对界面纯度、材料有序性和结构稳定性的影响。这些结果不仅为双层OPVs的性能提升提供了新的思路，也为未来在室内环境中应用有机光伏器件提供了可行的解决方案。通过不断优化材料体系和制备工艺，双层OPVs有望在低光条件下实现更高的效率，从而推动有机光伏技术在实际应用中的进一步发展。