通过量子限制效应调谐的掺Sn的CdS微锥中的磁光效应

《Journal of Colloid and Interface Science》：Magneto-optics in a Sn doped CdS microcone tuned by quantum confinement effect

Sn掺杂CdS微锥通过表面量子限制效应显著增强磁光极化调节范围至近100%，主要源于法拉第旋转的磁场依赖特性及Sn原子d轨道杂化诱导的各向同性交换相互作用。实验表明微锥横截面半径、温度与磁场强度调控可使极化度实现多功能动态调节，为量子限域自旋光电子器件开发新方向。

　　

叶天|曹波|魏麒麟|文焕飞|李亮杰|郭浩|刘来|朱强|唐军|邹炳硕|刘军

中国北方大学半导体与物理学院宽禁带半导体光电子材料与技术国家重点实验室，太原 030051，中国

摘要

尽管几十年来人们一直在研究低维材料中的磁光现象，但研究量子限制效应对磁光性质的影响仍然是一个重要的挑战。本文通过光致发光光谱和角分辨光致发光光谱技术，展示了掺锡CdS微锥体中的表面诱导量子限制效应。在该结构中，量子限制效应显著增强了磁光极化的调节范围，其调节范围接近100％。通过磁光测量表征，我们将超宽带极化控制归因于法拉第磁光旋转效应。进一步的第一性原理计算表明，磁光效应的增强与锡原子d轨道的杂化所产生的各向同性交换相互作用有关。我们的研究结果突显了量子限制效应对磁光极化的重要性，并为材料性质调控提供了新的方向。

引言

磁光效应是一种由磁化物质与光相互作用引起的光学现象[1]。磁光极化的控制是磁光效应研究的核心，对于新型量子器件的开发至关重要，并在信息传输和存储中发挥着重要作用[2,3]。然而，磁光极化的控制范围相对有限，小范围的调节严重阻碍了自旋电子学的实际应用和发展[4,5]，因为几乎不可能将其应用于磁光调制器[[6], [7], [8]]。由于低维微纳结构具有直接的带隙和强的自旋-轨道耦合[9,10]，它们为控制磁光场中的极化发射提供了前所未有的平台。

为了利用磁光极化来增强信息传输和存储，研究人员采用了多种方法来提高低维纳米结构中的极化调节范围[11,12]。一种方法是构建异质结构。Ting Yu等人构建了MoS₂/WS₂异质结构，这种结构可以快速传输电荷并将电子和空穴分离到不同的层中[13]。通过调节磁场强度，可以调整磁光极化。然而，其磁光极化的调节范围非常小，通常需要低温或复杂的外延技术[14,15]。这些限制促使人们探索新的纳米结构，以实现在室温下的极化调制[16,17]。另一种方法是通过用过渡金属离子掺杂材料来实现磁光极化调制。Jacek K. Furdyna等人发现，将Mn离子掺入CdTe或HgTe可以诱导带电子与局部磁矩之间的sp-d交换相互作用，从而增强磁光相互作用[18,19]。通过离子掺杂，库仑交换相互作用得到增强，显著提高了微纳结构的磁化率[20]。尽管其最大极化度接近1，但其极化调节范围仍然有限。因此，实现宽范围的磁光极化调节仍然是一个重要且具有挑战性的目标。

在这里，我们在掺锡CdS微锥体中实现了接近100％的磁光极化控制。极化分辨的光致发光（PL）光谱显示，由表面耗尽引起的量子限制与横截半径有关。随着横截半径的增加，磁光极化的调节范围也随之扩大。这一范围在温度降低时进一步拓宽。在不同磁场下的测量证实，宽范围的极化调节源于法拉第磁光旋转效应。第一性原理计算表明，这种扩展也与锡原子d轨道杂化产生的磁矩的各向同性交换相互作用有关。这项工作开创了一种单一掺锡CdS微锥体架构，实现了接近100％的磁光极化调节，显著超过了范德瓦尔斯异质结构和过渡金属掺杂系统的能力。这些发现将掺锡CdS微锥体确立为磁光控制的新平台，并推动了人们对量子限制自旋光电子器件中磁光性质的基本理解。

部分内容摘录

掺锡CdS微锥体的制备

生长过程在化学气相沉积（CVD）系统中进行，使用CdS（Alfa Aesar 99.999％）和SnO₂（Alfa Aesar 99.999％）粉末作为前驱体。前驱体以90℃/min的速率加热至900℃，并在该温度下保持20分钟，同时通入恒定的气体（95％ Ar + 5％ H₂）流速为15 sccm/min。反应结束后，将炉子冷却至室温。在硅片上获得了黄色的掺锡CdS微锥体。

表征

结构

掺锡CdS微锥体的生长与表征

高质量的掺锡CdS微锥体是通过简单的原位CVD工艺直接在SiO₂基底上合成的。如扫描电子显微镜（SEM，图1a）图像所示，制备的微锥体具有均匀光滑的表面，顶部是一个大的球体，这表明其生长机制为气-液-固（VLS）生长[24,25]。图S1显示了整个微锥体中Cd、S和Sn三种元素的分布（图S1 a-d）。

结论

总之，我们在掺锡CdS微锥体中实现了宽范围的磁光极化调节。通过控制磁场强度、温度和横截半径，我们实现了极化度的多功能动态调节。这种可调性主要源于在不同磁场下明显的法拉第旋转偏差。掺锡CdS微锥体中的磁光极化增强受到量子限制效应和自旋

CRediT作者贡献声明

叶天：撰写 – 审稿与编辑，撰写 – 原稿，概念构思。曹波：方法论。魏麒麟：软件。文焕飞：方法论。李亮杰：资源。郭浩：方法论。刘来：项目管理。朱强：形式分析。唐军：项目管理。邹炳硕：项目管理。刘军：项目管理。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的可能会影响本文工作的财务利益或个人关系。

致谢

本工作得到了CPSF博士后奖学金计划（资助编号（GZC20241576）、山西省基础研究计划（202403021212341）以及山西省先进半导体光电子器件与系统集成重点实验室开放项目（2024SZKF03）的支持。

作者贡献

Y. T. 负责材料制备、数据分析和手稿撰写。B. C. 进行实验。Q.L. W. 进行软件模拟计算。B.S. Z、H. F. W、J. L和J. T提供了实验支持并进行了技术讨论。Q. Z、H. G.、L. J. L.和B. C设置了实验系统。所有作者均已批准最终稿件。