近年来，由于全球工业发展的进步，热电设备因其独特的能量转换能力而受到了广泛关注[[1], [2], [3], [4]]。与传统发电系统不同，热电（TE）材料可以直接将热能转换为电能，而无需依赖运动的机械部件[5,6]。单壁碳纳米管（SWCNTs）由于其一维电子结构和高电导率而成为有前景的热电材料[[7], [8], [9], [10]]。将SWCNTs与其他材料复合可以协同增强载流子传输和能量过滤效果，从而提高复合系统的塞贝克系数和功率因数[[11], [12], [13], [14], [15], [16], [17], [18]]。例如，Wei等人[19]合成了一个SWCNT/MXene复合薄膜，在室温下10% MXene负载时，其塞贝克系数达到39.64 μV·K?1——是未掺杂SWCNT薄膜的两倍多，最大功率因数为203.29 μW·m?1·K?2。
传统上，碳纳米管复合材料表现出p型塞贝克系数。制备高性能有机热电器件需要同时使用p型和n型热电材料。然而，现有的研究往往关注单一类型的半导体行为，这限制了器件设计，因为需要另一种类型的热电材料进行组合[20,21]，从而增加了制造成本和工艺复杂性。最近的研究致力于从同一基础材料获得p型和n型热电性能。例如，Tian等人[22]通过缺陷结构工程实现了化学性质相同的n型和p型BiSbTe?.?Se?.?热电材料，在475 K和375 K时分别达到了0.45和0.35的峰值ZT值。Jiraphat等人[23]通过气相沉积掺杂溶液制备了p型和n型碳纳米膜，分别获得了657和708 μW·m?1·K?2的功率因数。尽管取得了这些优异的结果，但制备过程仍然具有挑战性，需要精确的实验条件，有时还涉及有害化学物质。此外，p型和n型配置使用不同的掺杂剂进一步增加了实验复杂性。
为了提高我们制备过程的可重复性和环境可持续性，同时尽量减少来自同一基底的p型和n型热电薄膜之间的材料差异，我们选择了氧化铜（Cu?O）来掺杂单壁碳纳米管（SWCNTs）。Cu?O被广泛认为是一种优秀的p型半导体[24]，但在特定条件下也可以表现出n型行为[25]。作为一种典型的p型半导体，Cu?O的带隙为2.17 eV，已被广泛应用于光催化、传感和能量转换[[26], [27], [28]]。其低成本和无毒特性进一步符合绿色化学的原则[29,30]。由于其高空穴迁移率、可调的载流子浓度和独特的晶格动力学，Cu?O在低温热电材料中也显示出独特的潜力[31,32]。
本研究首次采用了一种简单、高效且环保的溶液基合成方法，实现了用Cu?O对SWCNTs进行p型和n型掺杂。两种方法的制备过程和原材料仅有细微差别。这使得能够制备高性能的p型和n型SWCNT/Cu?O热电材料，从而简化了热电器件的制造过程。这种方法缓解了不同材料之间的界面兼容性问题，并实现了载流子浓度的协同优化。因此，热电转换效率显著提高，为在统一材料系统中设计高性能的p型和n型热电材料提供了一种实用且高效的策略。
