理解CeO2中的极化子动力学，以优化先进催化材料的设计

《Physical Chemistry Chemical Physics》：Understanding polaron dynamics in CeO2 for advanced catalytic material design

电子-声子相互作用调控CeO?载流子传输机制研究，采用第一性原理极化子方程揭示电子与空穴的极化子动力学差异：电子呈现霍洛斯坦极化子特性，空穴则表现为弗罗里希极化子特征。这种电子-空穴不对称性揭示了声子散射对电子传输的主导作用，而空穴传输受声学变形势子和高频纵光学声子调控。研究成果为优化CeO?基光催化材料提供了微观机制依据及缺陷工程、异质结构集成等设计策略。

　　

理解材料中的电子传输对于基础物理和应用物理都至关重要，因为它直接影响到诸如半导体中的载流子迁移率以及光电材料中的转换效率等关键性质。在无缺陷的CeO?中，由本征电子-声子耦合引起的极化子的形成与传统缺陷诱导的机制不同，为调节材料的载流子迁移率和光电响应提供了新的物理视角。本研究使用从头算（ab initio）极化子方程系统地研究了CeO?中的电子-声子相互作用。我们发现了一个显著的电子-空穴不对称性：电子主要表现出Holstein极化子的特性，而空穴则主要表现为Fr?hlich极化子。这种区别为光电转换反应中的电荷传输机制提供了见解。我们的分析表明，CeO?中Fr?hlich极化子的传输受电子-声子散射机制的控制，其中空穴主要受到声学形变势和高频纵向光学声子的调制。这项工作为CeO?中的载流子传输提供了微观层面的理解，并为设计高效的基于CeO?的光电化学转换材料提供了新的策略，包括缺陷工程、异质结构集成和纳米结构设计，以优化电荷传输。