经过表面工程处理的钙钛矿氧化物能够同时激活晶格中的氧和吸附在表面的氧，从而实现一氧化碳（CO）的氧化反应

《AIChE Journal?AIChE》：Surface-engineered perovskite oxides enabling dual activation of lattice and adsorbed oxygen for CO oxidation

催化氧化中钙钛矿氧化物面临低温氧物种活性不足的挑战。本研究通过TiCl4溶液表面工程处理La0.6Sr0.4CoO3催化剂，实现晶格氧（Olatt）与吸附氧（Oads）协同激活：Ti掺杂增强Co-O共价性促进Olatt反应，同时消除表面A位偏析以激活Oads。该催化剂在92°C实现90% CO转化率，且150°C下稳定运行50小时以上。研究提出双激活协同机制，为高性能钙钛矿催化剂设计提供新策略。

　　

摘要

利用钙钛矿氧化物进行催化氧化是一种有前景的技术，可以减轻与一氧化碳（CO）排放相关的环境和健康风险。然而，钙钛矿氧化物存在一个根本性的限制，即其在低温下的反应活性较低。尽管人们认识到同时激活晶格氧（O_latt）和吸附氧（O_ads）是一种有效的策略，但在钙钛矿氧化物中实现这一目标仍然是一个重要的且尚未充分研究的挑战。本研究通过采用稀TiCl₄溶液处理这种新型表面工程策略来应对这一挑战。该处理过程对La_0.6Sr_0.4CoO₃（LSCO）材料同时实现了两个不同的功能：（i）去除表面的A位元素偏聚，从而暴露出Co位终止面，有利于O_ads的激活；（ii）引入Ti掺杂剂，增强Co?O的共价性，提高O_latt的反应活性。这种协同的双重激活机制使得LSCO-Ti催化剂能够通过Mars–van Krevelen（O_latt介导）和Langmuir–Hinshelwood（O_ads介导）两种途径进行反应，使其在仅92°C的低温下就能实现90%的一氧化碳转化率。此外，Ti掺杂剂还优化了O₂的吸附性能，并抑制了碳酸盐的积累，确保其在150°C下能够稳定运行超过50小时。我们的工作为通过协同表面改性设计高性能钙钛矿催化剂提供了一个新的机制框架。

利益冲突声明

作者声明没有利益冲突。