基于AgI功能化石墨烯的高灵敏、快速响应、高选择性碘气体传感器的设计与应用

【字体: 时间:2025年01月31日 来源:Nature Communications

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  为解决核能应用中放射性分子碘(I2)的实时监测难题,研究人员开发了一种由还原氧化石墨烯(rGO)、碘化银(AgI)和聚苯乙烯磺酸盐(PSS)组成的三组分传感材料。该材料通过AgI介导的I2可逆吸附及多碘化物转化机制,实现了25 ppb的检测限、22秒级动态响应/恢复时间及室温操作性能,其原型传感器在流动/密闭场景中均显著优于商用设备,为核设施安全与环境监测提供了突破性解决方案。

  

核能作为清洁能源在缓解全球能源危机中扮演关键角色,但核反应堆运行过程中产生的放射性碘(129I和131I)以气态分子I2形式存在,不仅威胁人体健康(如甲状腺癌风险),还会通过大气扩散造成环境污染。现有核电站碘监测技术依赖笨重设备且无法实时检测,而商业传感器普遍存在灵敏度低(ppm级)、响应慢(分钟级)或不可重复使用等问题。针对这一挑战,广州国家实验室(原广州再生医学与健康广东省实验室)的Zhuo Chen、Qiong Lei等研究人员通过创新性材料设计,开发出迄今性能最优的碘气体传感器,相关成果发表于《Nature Communications》。

研究团队采用密度泛函理论(DFT)计算指导材料设计,通过一步组装法制备Ag-PSS-rGO复合材料,结合原位X射线衍射(XRD)和拉曼光谱揭示传感机制,并构建多功能传感器原型进行性能验证。关键技术包括:(1)DFT模拟石墨烯/I2及多碘化物复合体系的电荷转移效应;(2)Operando表征平台实时监测Ag→AgI转化及I3-/I5-生成动力学;(3)动态/静态双模式测试系统模拟实际应用场景。

设计原理与材料制备

理论计算表明,I2吸附使石墨烯费米能级下移,而多碘化物(I3-/I5-)可产生更显著的电荷密度变化(

)。据此设计的Ag-PSS-rGO复合材料中,PSS提升rGO分散性,Ag颗粒经I2活化后转化为AgI活性位点,实现I2→多碘化物的可逆转化与信号放大。

Operando表征

原位实验捕捉到关键过程:Ag在I2中完全转化为β-AgI(XRD 2θ=22.3°),随后出现I3-(106.7 cm-1)和I5-(171.5 cm-1)特征峰(

)。恢复阶段多碘化物信号缓慢衰减,证实传感过程的动态可逆性。

传感性能

AgI-PSS-rGO传感器在动态模式(气流)下实现22秒响应/恢复时间,静态模式(密闭空间)下仅需4.2/11秒,检测限低至25 ppb(OSHA标准的1/4000)。对比测试中,其对I2的响应强度是Cl2/NO2的3倍以上,且不受CH3I干扰(

)。原型传感器在60 ppb I2检测中表现优于商用设备(
)。

该研究通过AgI-rGO协同机制解决了传统碘传感器灵敏度与响应速度不可兼得的矛盾,其原型设备兼具便携性(320g)和无线传输功能,为核事故应急响应与日常监测提供了革新工具。材料设计策略还可拓展至其他有害气体检测领域,推动二维材料在环境传感中的应用边界。

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