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地球深部水循环与地幔过渡带（MTZ）中含水铝硅酸盐的稳定性密切相关，但后者的高热稳定性机制不明。研究人员合成典型含水铝硅酸盐单晶，经多种技术分析发现，高温诱发结构无序，增加氢含量，提升热稳定性，影响深部水循环。这为理解地球深部过程提供关键依据。
在地球内部的神秘世界里，水扮演着至关重要的角色。地幔过渡带被认为是地球深部的主要储水层，它对地球的结构和动力学有着深远影响。而含水铝硅酸盐作为俯冲沉积物中重要的深部载水物质，其在高温下的稳定性一直是科学界关注的焦点。以往研究虽发现地球内部存在水，也知道含水矿物能将水输送到地球内部，但对于含水铝硅酸盐在 MTZ 极端高温环境下如何保持稳定，人们却知之甚少。这一知识空白，就像蒙在地球深部水循环奥秘上的一层迷雾，阻碍着我们对地球内部过程的深入理解。为了揭开这层迷雾，兰州大学、燕山大学等多所国内科研机构的研究人员展开了深入探索。
研究人员通过在高压高温（P-T）条件下合成典型的含水铝硅酸盐，包括 Topaz-OH I、Topaz-OH II、phase Egg 和 phase Psi，然后运用单晶 X 射线衍射（XRD）、电子探针微分析仪（EPMA）、纳米二次离子质谱（NanoSIMS）和拉曼光谱等技术对其进行系统研究。研究发现，高温会使含水铝硅酸盐产生广泛的结构无序，Al 和 Si 原子会占据新的四面体和八面体位置，这些位置在有序结构中通常是空缺的。这种结构无序不仅为氢的掺入提供了更多空间，增加了晶体中的水含量，而且还拓宽了矿物的相稳定场，显著提高了含水铝硅酸盐的热稳定性。这一研究成果发表在《Nature Communications》上，为深入理解地球深部水循环提供了重要线索。
在研究过程中，研究人员主要运用了以下关键技术方法：首先，利用多砧装置在高压高温条件下合成高质量单晶样品；其次，通过电子探针微分析仪测定样品的化学成分；再者，运用纳米二次离子质谱测量样品的水含量；最后，借助单晶 X 射线衍射和拉曼光谱对样品的晶体结构和特征进行分析。
结构无序在含水铝硅酸盐中的存在
研究人员发现，合成的 Topaz-OH I、Topaz-OH II 和 phase Psi 单晶的 Si/Al 摩尔比低于理想值，phase Egg 的 Si/Al 摩尔比也低于理想的端元成分。这表明其晶体存在结构无序，单晶 XRD 结果也证实了这一点。进一步研究发现，不同 P-T 条件下合成的样品，低温低压时晶体结构有序，而高温高压下则呈现无序结构，且正常地幔地热条件下合成的含水相多为无序结构。结构无序还体现在部分结构位点的部分占据和新结构位点的出现，Al 和 Si 原子会随机占据不同位点，导致相转变。
结构无序对氢掺入的影响
由于高温下含水铝硅酸盐的晶体结构无序，产生了多样的局部环境，为氢的掺入提供了潜在位点。研究人员提出了三种可能的氢掺入替代机制，晶体结构分析表明，不同的含水铝硅酸盐可能通过不同机制掺入氢。EPMA 和 NanoSIMS 测量结果显示，无序相的水含量高于有序相，拉曼光谱也证实了这一点，无序相出现了新的拉曼峰，且 Topaz-OH II 的拉曼峰更宽，与其更高的结构无序度相符。
结构无序增强热稳定性
含水铝硅酸盐的八面体层厚度约为 4.3 ?，由氧原子的六方密堆积形成。在 MTZ 的高压高温条件下，Al 和 Si 原子可以采用八面体配位，共占相同的八面体位点，且可能随机占据或扩散到新的八面体位点。结构无序能够增加构型熵，从而拓宽矿物的相稳定场。一些含水矿物和名义上无水矿物（NAMs）在高压高温条件下也存在一定程度的结构无序，这表明结构无序在增强矿物热稳定性方面具有重要作用，对于含水铝硅酸盐在 MTZ 和下地幔的深部水循环意义重大。
含水铝硅酸盐对深部水循环的贡献
不同的含水铝硅酸盐在 MTZ 的不同深度稳定存在，Topaz-OH I 和 Topaz-OH II 在上部稳定，phase Egg、phase Psi 和 phase D 的 Al 端元在下部稳定。含水铝硅酸盐可能是温暖 - 炎热俯冲带的主要载水物质，随着俯冲板片下降，它们能将水输送到 MTZ 和下地幔。MTZ 局部富含水，含水铝硅酸盐在其中可能起到重要的储水作用，甚至可能吸收其他矿物释放的水，并将水输送到下地幔。此外，含水沉积物在深部地幔可能形成富水区域，影响周围地幔的物理和化学性质，引发岩浆生成和地幔柱活动，参与深部水循环，这一过程与一些大洋岛玄武岩的地球化学特征相符，近期的钾同位素研究也为这一观点提供了支持。
研究结论表明，高温诱发的结构无序是含水铝硅酸盐在 MTZ 具有高热稳定性的关键，这种结构无序影响了氢的掺入，进而影响了含水铝硅酸盐的水含量和热稳定性。这一发现对于理解地球深部水循环具有重要意义，它揭示了含水铝硅酸盐在地球深部储水和运水过程中的关键作用，为深入研究地球内部结构和动力学提供了新的视角。同时，研究结果也为解释一些地质现象，如岩浆生成和地幔柱活动，提供了理论依据，推动了地球科学领域的发展。
