突破压力束缚：硅基全固态电池的创新之路 —— 构建无外压高效运行体系

硅基全固态电池（ASSBs）虽具高能量密度与安全性，但因阳极需高外压面临应用难题。研究人员开发 Li21Si5/Si-Li21Si5双层阳极，使电池无需外压高效运行，提升性能，为 ASSBs 发展提供新方向。

　　在电池领域，全固态电池（ASSBs）就像是一颗耀眼的新星，备受瞩目。它具有高能量密度和出色的安全性，有望成为未来电池发展的主流方向，特别是锂金属 / 硅基 ASSBs，其特定能量更是被寄予厚望，超过 500 Wh/kg 。然而，这颗新星的发展之路并非一帆风顺。在实际应用中，硅基 ASSBs 面临着一个巨大的挑战 —— 为了应对阳极的体积膨胀和界面弱化问题，需要施加高达几十兆帕的高外部压力，这在技术上实现起来困难重重，成本也极高，极大地阻碍了 ASSBs 的大规模应用进程。就好比给这颗新星套上了沉重的枷锁，限制了它闪耀的光芒。

为了打破这一困境，来自厦门大学（Department of Physics, Collaborative Innovation Center for Optoelectronic Semiconductors and Efficient Devices 等多个学院和研究机构参与研究）等机构的研究人员开展了深入的研究。他们另辟蹊径，致力于开发一种无需外部压力就能高效运行的硅基全固态电池。经过不懈努力，研究人员成功开发出了 Li₂₁Si₅/Si-Li₂₁Si₅双层阳极。这一创新成果意义非凡，它消除了电池对高外部压力的依赖，同时还使阳极界面的锂离子通量提高了两倍，为硅基全固态电池的发展开辟了新的道路。相关研究成果发表在《Nature Communications》上。

在研究过程中，研究人员采用了多种关键技术方法。在材料制备方面，通过自发 Li-Si 合金化法制备 Li₂₁Si₅粉末，将其与 Si 颗粒按不同比例混合，经冷压烧结制成电极。利用场发射扫描电子显微镜（FESEM）、X 射线衍射（XRD）、原子力显微镜（AFM）等多种表征技术，对电极的结构、形貌和电学性能进行分析。运用有限元分析软件 COMSOL Multiphysics 进行建模和模拟，研究电池内部的电流、应力分布等情况。还通过原位透射电子显微镜（in-situ TEM）实时观察电极在充放电过程中的结构演变。

Li₂₁Si₅/Si-Li₂₁Si₅阳极的设计与表征：研究人员先制备 Li₂₁Si₅粉末，与 Si 颗粒按不同比例混合冷压成电极，再将 Li₂₁Si₅电极压在 Si-Li₂₁Si₅电极上形成双层阳极。通过 SEM、AFM 等表征发现，冷压烧结使 Li₂₁Si₅颗粒形成三维连续导电网络，且 Li₂₁Si₅层能使阳极表面电场均匀，降低枝晶生长风险。有限元模拟表明，Li₂₁Si₅可使锂离子处于均匀电场，减小界面应力。

Li₂₁Si₅/Si-Li₂₁Si₅的膨胀演变：借助 in-situ TEM 观察发现，纯 Si 颗粒在锂化过程中因导电性差，锂离子通量分布不均导致颗粒破碎；而 Li₂₁Si₅/Si-Li₂₁Si₅阳极中的 Si 颗粒表面有 Li-Si 合金层，离子传输能力好，膨胀均匀且无破碎，应力分散更有效。

无外压运行的 ASSBs 的电化学性能和界面演变：对不同 LCO 质量负载的 Li₂₁Si₅/Si-Li₂₁Si₅-ASSBs 进行研究，发现该电池初始库仑效率（ICE）高达（97 ± 0.7）% ，在不同电流密度下展现出良好的倍率性能和循环稳定性。相比之下，Si-Li₂₁Si₅-ASSB 出现短路，纯 Si 作为阳极的 ASSB 性能更差。EIS 测试显示，Li₂₁Si₅/Si-Li₂₁Si₅-ASSB 循环后阻抗缓慢增加，阳极结构和界面稳定，而其他两种电池阳极结构和界面受损严重。XPS 和 SEM 表征表明，Li₂₁Si₅/Si-Li₂₁Si₅-ASSB 循环后阳极与电解质界面紧密接触，无明显裂纹，而 Si-Li₂₁Si₅ ASSB 则出现锂枝晶生长和阳极结构破坏。

研究人员开发的 Li₂₁Si₅/Si-Li₂₁Si₅双层阳极，通过冷压烧结构建了稳定结构，使 ASSBs 无需外压即可高效运行。该阳极不仅提升了电池的初始库仑效率，还实现了低膨胀率下的稳定循环，在不同倍率下性能优异。这一研究成果为解决硅基全固态电池的应用难题提供了有效方案，为其大规模商业化应用奠定了坚实基础，有望推动电池行业朝着更高能量密度、更安全的方向大步迈进，在未来的电子设备、电动汽车等领域发挥重要作用，具有巨大的应用潜力和研究价值。