硒化铟中基于手性诱导隧穿电流的自旋极化检测:开启凝聚态物理新视野

【字体: 时间:2025年01月23日 来源:Nature Materials 37.2

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  在凝聚态物理领域,为探究手性与电子自旋相互作用及外场影响,研究人员以硒化铟(InSe)为对象,研究光手性、磁场对手性诱导隧穿光电流的作用。结果表明可电检测光手性,还证实理论预测。该研究为相关领域发展提供新思路。

  在凝聚态物理的奇妙世界里,科学家们一直致力于探索物质的新奇相态,理解诸如超导、磁性材料和拓扑相等复杂的相关电子态。其中,对称性破缺在这些研究中扮演着关键角色,而手性(Chirality)作为对称性破缺的基本属性,广泛存在于从生物分子到凝聚态物理等众多领域。它就像一把隐藏的钥匙,可能开启许多未知现象的大门,比如自发旋向有序和超导性。然而,在硒化铟(InSe)这种材料中,光手性与电子自旋之间的相互作用以及磁场对其产生的隧穿光电流的影响,此前还未被完全揭示。为了解开这些谜团,来自瑞士洛桑联邦理工学院(école Polytechnique Fédérale de Lausanne,EPFL)等机构的研究人员踏上了探索之旅。
研究人员选择硒化铟作为研究对象,是因为它具有可靠的制备方法、良好的可重复性,并且在价带最大值(VBM)处的范霍夫奇点(Van Hove singularity)有着清晰的光学和电学特征。他们通过将少层 γ 相硒化铟封装在六方氮化硼(hBN)中,并使用少层石墨(FLG)作为电极和背栅,构建了基于硒化铟的场效应器件。

在实验过程中,研究人员利用不同手性的激光对样品进行光学激发,并记录在不同条件下的隧穿光电流。他们发现,与范霍夫奇点相关的隧穿电流对磁场存在依赖性。在线偏振光激发下,该电流表现出对称行为;而在圆偏振光激发时,则呈现出不对称响应。通过巧妙地利用不同光偏振选择性激发样品,并保持固定磁场,研究人员成功实现了对光手性的电学检测。这一发现背后的机制是硒化铟价带边缘和六方氮化硼势垒的自旋带中存在未补偿的塞曼分裂(Zeeman splitting)。第一性原理计算表明,硒化铟价带顶(VBM)处空穴的 g 因子被淬灭,使得六方氮化硼的 g 因子在磁场作用下无法得到补偿,从而能够确定不同器件和硒化铟层数下六方氮化硼和硒化铟的空穴 g 因子。

此外,研究人员还发现,当费米能级接近硒化铟的价带顶时,隧穿电流会随着磁场强度的增加而呈指数增长。通过对隧穿电流与能量势垒高度关系的研究,他们能够以约 15 μeV 的超高分辨率测量能量势垒高度的变化。在研究手性敏感的隧穿微分电导时,发现圆偏振光激发下,隧穿电流呈现不对称行为,改变入射光的手性并固定磁场,可以产生可检测的隧穿微分电导,且该信号与硒化铟的厚度无关。

在研究可调谐的自旋极化空穴电流时,研究人员定义了正负磁场下的极化度(Degree of polarization,DOP),发现随着激光功率的增加,自旋极化度会出现不同的变化趋势。在低功率区域,极化度大致恒定;而在高功率区域,极化度随激光功率对数线性增长。这证实了在高激光功率下,硒化铟价带边缘自旋极化会增加,这一现象与理论预测相符。

该研究成果发表在《Nature Materials》上,具有重要意义。它不仅为理解光手性与电子自旋之间的相互作用提供了新的视角,而且展示了利用硒化铟隧穿电流对能量势垒变化的高灵敏度,为在磁场存在下研究金属单硫属化物中的自旋物理和新兴现象奠定了坚实基础。此外,该研究中使用的器件具有高可重复性和制造潜力,有望推动基于二维材料的场效应结构中手性相关现象的进一步研究,在生物工程和光电器件的光 - 物质相互作用等领域展现出广阔的应用前景。

研究人员为开展此项研究,主要运用了以下关键技术方法:

  1. 器件制备技术:通过传统的拾取转移技术组装异质结构,在氩气手套箱中进行操作以避免材料降解,利用电子束光刻和电子束金属蒸发制备电极。
  2. 测量技术:在 100 mK 的稀释冰箱中,使用矢量旋转磁体进行磁场测量,通过定制窗口实现光学和传输测量,使用 Keithley 2636 源表进行传输测量。
  3. 计算技术:运用密度泛函理论(DFT),采用全电子全势线性化增强平面波方法,借助 WIEN2k 代码进行计算,考虑自旋 - 轨道耦合等因素。

研究结果如下:

  1. 器件结构和少层硒化铟中的隧穿电流:制备了高质量的硒化铟器件,其具有双极传导特性,主导电流为 n 型。通过对隧穿电流的分析,可获取能量势垒高度和扁平带能量位置信息。
  2. 隧穿电流的磁场依赖性:当费米能级位于导带(CB)或带隙内时,隧穿光电流对磁场无响应;当费米能级接近价带顶时,信号强度随磁场极性对称增加。通过分析,确定了六方氮化硼和硒化铟中空穴的 g 因子。
  3. 手性敏感的隧穿微分电导:圆偏振光激发下,隧穿电流表现出不对称行为,改变入射光手性可电检测光手性,且该信号与硒化铟层数无关。
  4. 可调谐的自旋极化空穴电流:定义极化度后,发现随着激光功率增加,自旋极化度呈现不同变化趋势,证实了高激光功率下价带边缘自旋极化增加的理论预测。

研究结论表明,该研究成功揭示了硒化铟中光手性、磁场与隧穿光电流之间的关系,实现了光手性的电学检测,确定了相关材料的 g 因子,证实了理论预测的自旋极化现象。讨论部分指出,该研究为凝聚态物理领域提供了新的研究思路,其高灵敏度的检测方法和可重复的器件制备技术,为后续研究自旋物理和新兴现象奠定了基础,在多个领域具有潜在应用价值,有望推动相关领域的进一步发展。

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