光腔介导辐射能量转移:振动强弱耦合调控化学反应的新机制

【字体: 时间:2025年01月23日 来源:Nature Chemistry 19.2

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  控制化学反应结果是化学领域的核心目标。研究人员开展了关于等离子体纳米腔中振动强弱耦合如何改变硫酸铜五水合物热脱水反应的研究。结果发现光 - 物质耦合使脱水起始温度最多降低 14°C,该研究为光腔调控热驱动化学过程提供了机制,助力催化系统发展。

  通过外部影响控制反应结果是化学领域的核心目标。与传统热化学和光化学方法相比,分子振动与腔模之间的振动耦合(Vibrational coupling)正迅速成为一种独特的策略,但对其基本机制的理解仍然有限。在此,研究人员探究了等离子体纳米腔中的振动弱耦合和强耦合如何改变硫酸铜五水合物(CuSO4?5H2O)的热脱水反应。研究表明,光 - 物质耦合使脱水起始温度最多降低 14°C,这一效应归因于由共振电磁模式介导的增强辐射能量传输,它消除了耦合系统中的温度梯度。研究结果为局部能量转移导致在高光态密度特定区域内化学行为改变提供了直接证据。这项工作建立了一种利用光腔改变热驱动化学过程的机制,对开发利用这些特定相互作用实现靶向反应控制的催化系统具有重要意义。
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