上海交大王风平团队发表关于与铁结合有机碳在海洋沉积物中动态赋存的研究成果

　　

近日，上海交通大学海洋学院和生命科学技术学院王风平团队在Nature Communications发表了题为“Cycling and persistence of iron-bound organic carbon in subseafloor sediments”的研究论文。生命科学技术学院博士生陈云如为论文第一作者（已毕业），王风平教授为论文通讯作者。海洋学院副研究员董良、博士生隋维康、长聘教轨副教授崔行骞，生命科学技术学院博士后牛明杨（已出站）和德国不来梅大学海洋环境研究中心（MARUM）Kai-Uwe Hinrichs教授为论文合作作者。

在地质时间尺度上，有机碳在海洋沉积物中的埋藏速率是控制大气中氧气和二氧化碳浓度的重要因素，从而对地球表面的环境产生重大影响。在表层海洋沉积物中，约有20.2±15.5%的有机碳直接与活性铁氧化物结合。因此，活性铁氧化物被认为有助于有机碳在海洋沉积物中的长期赋存。

然而，在厌氧的海洋沉积物中，活性铁氧化物是微生物厌氧呼吸作用的重要电子受体之一，并参与一系列的生物地球化学过程。微生物介导的铁还原作用以及微生物介导的硫酸盐还原作用产生的硫化氢都能使铁氧化物发生还原性溶解。这可能削弱甚至破坏其与有机碳分子的结合，并释放与铁结合有机碳（FeR-OC）。海洋沉积物中FeR-OC碳库大小在多大程度上受微生物介导的地球化学过程（尤其是涉及铁和硫的氧化还原反应）影响至今仍然未知。

为此，本研究重建了南海北部的两根沉积物重力柱QDN-G1和QDN-14B（图1）中FeR-OC含量及其碳同位素的记录。两根沉积物柱都贯穿了一系列的生物地球化学分区，包括铁还原区、硫酸盐还原区、硫酸盐甲烷转换带和产甲烷区。但不同的是，QDN-G1代表微生物活性相对较低的典型大陆坡沉积物，其柱子底部年龄为97千年，可用于评估冰期-间冰期时间尺度上

FeR-OC沉积的周期性变化对FeR-OC记录的影响；而QDN-14B则受到了附近冷泉区渗漏的富甲烷流体影响，活跃的硫酸盐还原与有机碳氧化和/或甲烷厌氧氧化耦合，可用于评估活跃的微生物活动对FeR-OC记录的潜在影响。

图1. 研究站位图（a）及沉积物柱生物地球化学分区示意图（b）

研究发现FeR-OC记录有以下几个明显的特征：（1）FeR-OC含量在硫酸盐甲烷转换带（SMTZ）明显下降；（2）FeR-OC在总有机碳（TOC）中的占比（fFeR-OC）在SMTZ达到最低值，尤其是微生物活动活跃的QDN-14B；（3）FeR-OC碳同位素在SMTZ发生负偏（图2）。FeR-OC碳同位素负偏指示在FeR-OC受微生物活动影响被释放的过程中，富13C的活性海源有机质被优先降解，同时SMTZ中硫酸盐还原介导的甲烷厌氧氧化过程中产生的贫13C溶解有机碳也可以再吸附到活性铁氧化物表面。这些结果都说明FeR-OC可以在微生物活动活跃的层位发生动态循环。

图2. QDN-G1和QDN-14B中总有机碳（TOC）和与铁结合有机碳（FeR-OC）含量及碳同位素记录

研究进一步发现在微生物活动尤其活跃的QDN-14B中，微生物介导的硫酸盐还原速率、沉积物中硫酸盐还原菌的相对丰度和绝对丰度，以及甲烷代谢的标志基因mcrA的拷贝数均在SMTZ达到峰值（图3）。硫酸盐还原作用产生的硫化氢、硫酸盐还原菌介导的铁还原和铁还原介导的甲烷厌氧氧化都可以使铁氧化物发生还原性溶解，从而加强FeR-OC的释放和矿化，并导致QDN-14B中fFeR-OC的异常低值。

图3. 地化模拟与微生物数据指示QDN-14B的SMTZ中fFeR-OC的异常低值与活跃的硫酸盐还原作用相关

基于FeR-OC在两根沉积物柱SMTZ的矿化通量3.3-5.8 mol m-2 kyr-1估算得到全球陆坡沉积物SMTZ中FeR-OC的矿化通量为0.10-0.17 Tmol yr-1。这个通量相当于对应层位中甲烷消耗量的18-30%，能为其中的微生物维持生存提供大量的能量。

除了QDN-14B的SMTZ，两根沉积物柱中fFeR-OC的平均值为13.3±3.2%，且保持相对稳定。因此结合已报道的全球海洋沉积物TOC碳库，及其对应的表层沉积物fFeR-OC数据（图4），估算得到在微生物活跃的第四纪海洋沉积物中，FeR-OC的全球储量为28,690 ± 12,165 Pg C，是大气二氧化碳碳库的19-46倍。因此，FeR-OC碳库不但能支持沉积物深部微生物群落的生存，同时也对调控地球长时间尺度碳循环起到重要作用。

图4. 不同海洋沉积环境的表层沉积物中与铁结合有机碳在总有机碳中的占比（fFeR-OC）数据汇总

本研究得到国家自然科学基金、德国科学基金会、上海交通大学“交大2030”计划和“海洋负排放”计划支持。

论文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-024-50578-5#citeas

作者：

生命科学技术学院，海洋学院

供稿单位：

生命科学技术学院，海洋学院