李全顺教授团队在酶分子催化机制及组装体系设计领域取得重要进展

　　

酶分子作为合成生物学及绿色生物制造的关键芯片，其催化具有高效性、精准性和条件温和等显著优势，促进了医药、材料、能源等绿色生物产业的创新发展，为本世纪初兴起的“第三次生物技术浪潮”提供了核心支撑。吉林大学分子酶学工程教育部重点实验室李全顺教授团队立足于国家双碳战略，基于计算机辅助策略，系统探究“碳”高值转化酶UbiD脱羧酶催化杂环底物脱羧/羧化反应的理论机制。以UbiD可逆脱羧酶催化CO₂固定，同时能够实现高价值羧化产物杂芳族羧酸的生产，在医学、农业和化工行业中具有极高的应用价值。本研究中，以计算模拟策略为工具，确定了羧化反应中的质子转移步骤是整个可逆脱羧/羧化反应的限速步骤，为采用“稳定过渡态”策略进行UbiD酶的分子改造与设计提供理论支撑。相关研究“(De)carboxylation mechanisms of heteroaromatic substrates catalyzed by prenylated FMN-dependent UbiD decarboxylases: An in-silico study”发表于国际学术期刊International Journal of Biological Macromolecules。论文第一完成单位为吉林大学生命科学学院，博士生温凯为该论文的第一作者，李全顺教授、朱镜璇博士为该论文的共同通讯作者。

论文链接：https://doi.org/10.1016/j.ijbiomac.2024.129294

同时，课题组前期与吉林大学化学学院安泽胜教授团队合作，构建了甲酸氧化酶和辣根过氧化物酶组成的原子经济酶级联催化剂，实现了酶级联氧化还原循环的可逆加成-断裂链转移聚合及超高分子量聚合物的高通量合成（Angew. Chem. Int. Ed. 2022, 61: e202213396）。在此基础上，为进一步拓展甲酸氧化酶的应用范围，课题组成功构建了甲酸氧化酶/辣根过氧化物酶-无机材料组装体，通过双酶分子的空间定位效应实现了催化性能的优化，创制了具有良好检测灵敏度及特异性的便捷化甲酸传感体系，突破了当前甲酸检测依赖同位素标记气质联用、离子色谱等大型仪器设备的瓶颈，成功应用于环境、食品以及生物样品中痕量甲酸的检测。相关研究“Enzymes encapsulated in organic-inorganic hybrid nanoflower with spatial localization for sensitive and colorimetric detection of formate”发表于国际学术期刊Journal of Colloid and Interface Science。论文第一完成单位为吉林大学生命科学学院，博士生陶钰为该论文的第一作者，李全顺教授、梁骁博士为该论文的共同通讯作者。

论文链接：https://doi.org/10.1016/j.jcis.2024.05.231