The Innovation | 焦宁团队发展温和常压条件下混合聚烯烃的催化转化新策略

　　

2024年2月3日，天然药物及仿生药物全国重点实验室焦宁团队在The Innovation上在线发表了题为” Catalytic conversion of mixed polyolefins under mild atmospheric pressure” 的研究论文。

塑料的大量积累不仅对环境造成了很大的污染，而且塑料缓慢降解过程中会产生微塑料等有害物质，进入生态系统，也给人们的生命健康带来了很大的威胁。开发化学回收方法是处理废弃塑料污染的一个有吸引力的解决方案。目前，多数化学回收方法都侧重于对单一塑料进行选择性降解转化；然而废弃塑料往往是混合存在的。开发将混合塑料解构为有价值的产品的化学回收工艺，将极大推动废弃塑料回收利用的应用进程。在各类塑料中，聚烯烃占消费后塑料废弃物总量的近三分之二。脂肪族 C-H 键和 C-C 键的化学惰性、复杂的聚集态以及大的分子量使得其化学回收具有挑战性。在温和条件下将聚烯烃（包括其混合物）催化氧化转化为有价值的产品，对于废弃塑料的回收具有重要意义。

图1 研究工作概述

焦宁团队对塑料降解领域一直有所关注，早在2011年团队就初步实现了将低分子量聚苯乙烯降解转化为烷基苯胺的初步探索（Angew. Chem. Int. Ed. 2011,50, 12595-12599）。在团队发展的氧合反应的基础上，又发展了一种催化氧气氧化体系，相对于近年来所发展的高温高压苛刻条件下的热催化氧化体系，该催化体系可在常压条件下对聚乙烯、聚苯乙烯、聚丙烯及其混合物进行氧化转化，操作简单，且金属催化剂可以回收循环使用（图1）。反应体系中使用的中性醋酸丁酯溶剂廉价易得、溶解性好。新催化体系仅在常压下通入空气即可有效地实现混合塑料袋、瓶子、口罩和塑料泡沫盒的氧化转化，得到相应的羧酸产物。克服了已报道高压反应在放大应用中反应釜尺寸和压力的限制。可为非分类塑料废弃物的升级回收提供新的解决方案。

图2 代表性底物展示

该论文第一作者为北京大学药学院2020级博士生赵斌治，通讯作者为焦宁教授。北京大学药学院和天然药物及仿生药物全国重点实验室为第一通讯单位。该项研究得到国家重点研发计划、国家自然科学基金和新基石科学基金等项目支持。

论文链接：https://doi.org/10.1016/j.xinn.2024.100586

【焦宁教授简介】

焦宁，北京大学博雅特聘教授。长期致力于绿色化学、药物合成的绿色化、基于代谢类疾病的新药发现研究; 在碳碳键活化、氧化反应、氮化反应、卤化反应等研究中取得了一系列创新性的成果，提出了简单碳氢化合物氮合反应的概念，利用氧气为氧化剂突破了氧合反应的瓶颈，通过氧化、氮化、卤化反应实现药物活性中间体的绿色、高效合成及修饰；搭建了基于分子编辑和修饰的原创药物发现平台，为复杂活性分子精准修饰后药效重定位及新药发现开辟了新途径，发现了多个新靶点、新机制候选药物分子，其中用于光动力治疗和针对血脂异常的1.1类创新药物已完成临床前研究；以通讯作者在Science、Nature、Nat. Chem.、Nat. Catal.、Nat. Metab.、The Innovation等杂志发表论文190余篇，获批发明专利近20 项；受到国内外广泛关注。目前担任Chem. Sci.副主编及多个期刊编委，以第一完成人先后获得北京市自然科学一等奖、教育部自然科学一等奖、科学探索奖、新基石研究员等奖项。