我国学者与海外合作者在密度泛函理论领域取得进展

　　

图 CF22D的开发方法，数据库和预测精度。（a）CF22D的开发流程；（b）不同泛函对GMTKN55数据库及其子数据库预测精度的比较

　　在国家自然科学基金基金项目（批准号：21922301、22273023、21903024）等资助下，华东师范大学何晓教授、湖南师范大学王颖教授和美国明尼苏达Donald G. Truhlar教授合作，在密度泛函理论发展与应用领域取得进展。研究成果以“包含阻尼色散的化学泛函的监督学习（Supervised Learning of a Chemistry Functional with Damped Dispersion）”为题，于2022年12月23日在线发表于《自然?计算科学》（Nature Computational Science）杂志上。论文链接：https://www.nature.com/articles/s43588-022-00371-5。

　　密度泛函理论是研究多电子体系电子结构最广泛使用的方法，已经成为理论与计算化学领域中强有力的研究工具。由于其预测精度取决于泛函的形式，现有密度泛函方法无法同时对主族元素、过渡金属和固体材料进行精确描述，存在着体系依赖性，因此构建精准且具有化学普适性的泛函是该领域面临的关键科学问题。

　　上述研究团队通过构建精确且多样的化学性质数据库，引入新的物理描述符，对分子体系全面化学性质的监督学习，发展了对各类分子体系普遍适用的全新泛函CF22D。首先，通过使用一种灵活的泛函形式，把依赖于电子密度和占据轨道的全局杂化的不可分meta广义梯度近似和依赖于几何结构的阻尼色散结合起来，该泛函构建策略使得CF22D对弱相互作用提供普遍可靠的预测。其次，利用性能触发的迭代监督训练策略来优化能量泛函。最后，研究团队构建了一个多样性数据库DDB22，通过训练多样的高精度化学性质数据库和新的机器学习优化策略，最终建立了应用范围更广的普适化学泛函形式。CF22D泛函在整体上具有更高的预测精度和更高的竞争力（图），甚至优于一些计算量更大的双杂化泛函。

　　CF22D泛函可广泛应用于包含主族元素和过渡金属化合物的键能、异构化能、热力学性质、反应能垒和弱相互作用等化学研究领域，为理论与计算化学提供了新工具。