张艳锋课题组与合作者在新型自插层相硒化铁纳米材料的可控制备及其磁性研究方面取得重要进展

近日，北京大学材料科学与工程学院张艳锋课题组及其合作者采用化学气相沉积法制备了具有铁自插层结构的新型硒化铁纳米材料，通过调控铁插层的比例，获得了具有室温铁磁特性的二维硒化铁材料，相关工作发表在《先进材料》上。

　　

近日，北京大学材料科学与工程学院张艳锋教授课题组及其合作者采用化学气相沉积法制备了具有铁自插层结构的新型硒化铁纳米材料，通过调控铁插层的比例，获得了具有室温铁磁特性的二维硒化铁材料，相关工作发表在《先进材料》上。

二维磁性材料能够在单原胞厚度依然保持长程磁序且易受外场调控，这无疑将为二维极限下的磁性以及其他新奇物性的研究提供理想的材料体系，也为低功耗自旋电子学/磁存储器件的研制提供候选材料。相关研究也是二维材料研究领域的前沿热点。

然而，已发现的二维磁性材料（包括过渡金属卤化物、过渡金属锗碲化合物等）的磁性特征只能在低温环境中呈现，且具有较高的环境敏感性，极易与空气中的水和氧气发生化学反应，这些问题极大限制了其磁性研究和实际应用探索。因此，发展具有高磁转变温度，且具有良好环境稳定性的新型二维磁性材料是目前亟待解决的关键问题。

近年来科研人员的研究发现，二维层状过渡金属硫属化合物（TMDCs）的层间可插入过渡金属原子，占据范德华间隙中的八面体空位且形成共价键，形成新型的自插层相TMDCs材料。之前已制备获得的部分自插层相TMDCs材料（如Cr₂S₃、V₅S₈），可表现出铁磁或反铁磁特性，然而其磁转变温度仍然远低于室温。

张艳锋团队及其合作者通过对化学气相沉积反应路径中各组分化学势进行精确调控，实现了具有不同插层比例的硒化铁（25%铁嵌入的三斜相Fe₅Se₈和50%铁嵌入的单斜相Fe₃Se₄）纳米材料的可控制备，发现插层Fe原子的比例和占位对自插层相硒化铁的物性具有显著影响。其中，Fe₅Se₈表现出了本征的室温铁磁特性和良好的环境稳定性，DFT理论计算揭示了插层Fe原子的引入改变了本征无磁性的层状1T'-FeSe₂的自旋态密度，使三斜相Fe₅Se₈中总自旋密度从插层Fe原子转移到层内Fe原子。而Fe₃Se₄则呈现金属特性，当纳米片厚度低于10nm时仍具有很高的电导率，有望被用作二维晶体管器件中的电极材料。

三斜相Fe₅Se₈和单斜相Fe₃Se₄的晶体结构和基本物性

该研究不仅为人们提供了一种二维自插层相TMDCs材料可控制备的新方法，发现了通过改变插层金属原子的比例来调控二维TMDCs材料基本物性（从非磁性到磁性）的新策略，为新型二维磁性材料及其他功能性材料的探索提供了新的研究思路。

张艳锋课题组博士后郇亚欢、暨南大学郑飞鹏副教授课题组博士生骆恬恬和北京大学赵晓续研究员课题组博士后韩小藏为该论文的共同第一作者，北京大学张艳锋、王健教授和清华大学王立莉副研究员为该论文的共同通讯作者。上述工作得到了国家自然科学基金、科技部重点研发计划、低维量子物理国家重点实验室开放研究基金项目、中国博士后科学基金、广东省基础与应用基础研究基金和广州市科技计划项目等的资助。理论计算部分在暨南大学高性能计算集群和天河超级计算机系统上开展完成。

论文信息：

Composition-Controllable Syntheses and Property Modulations from 2D Ferromagnetic Fe₅Se₈ to Metallic Fe₃Se₄ Nanosheets

Yahuan Huan,Tiantian Luo,Xiaocang Han,Jun Ge,Fangfang Cui,Lijie Zhu,Jingyi Hu,Feipeng Zheng,Xiaoxu Zhao,Lili Wang*,Jian Wang*,Yanfeng Zhang*

Adv. Mater.,https://doi.org/10.1002/adma.202207276