我国学者与海外合作者揭示液-固界面自发生成过氧化氢成因

　　

图（A）通过微流沟道模拟水-固界面，将含1mM过氧化氢荧光探针水溶液通入沟道后，在530nm激发光下的双氧水荧光信号；（B）沿玻璃衬底法线方向双氧水荧光信号强度分布图；（C）通过¹⁸O₂ Plasma标记表面羟基后，将所生成双氧水与对苯二硼酸反应，产物中¹⁸O信号质谱分析

　　在国家自然科学基金项目（批准号：22193051、22193052、22136006、21705057）等资助下，江汉大学环境与健康学院梁勇教授与国内外学者合作，发现水-固界面接触可导致过氧化氢自发生成，同时揭示了该过程的成因机制。研究成果以“水-固接触起电导致微液滴中羟基自由基复合生成过氧化氢（Water-Solid Contact Electrification Causes Hydrogen Peroxide Production from Hydroxyl Radical Recombination in Sprayed Microdroplets）”为题，于2022年8月1日在线发表于《美国科学院院刊》（Proceedings of the National Academy of Sciences）上，论文链接：https://doi.org/10.1073/pnas.2209056119。

　　近年来，随着微液滴化学的发展，人们逐渐认识到水微液滴与氧化物种的生成存在密切联系。厘清水如何转化为活性氧物种（如过氧化氢），对认识水参与的化学过程具有重要意义。梁勇团队与斯坦福大学 Richard N. Zare团队合作研究，发现水微液滴与固体表面接触引发的接触起电效应，会导致固体表面羟基转化为羟基自由基，随后羟基自由基快速复合自发生成过氧化氢。借助微流控技术构建理想的液-固界面模型，利用过氧化氢荧光探针证实过氧化氢在水-固界面处生成（图A、B）；为了阐明过氧化氢中额外氧原子的来源，研究团队利用¹⁸O₂-Plasma技术同位素标记了固体表面羟基，并通过比较来自处理和未处理过水-固界面处产生的双氧水中¹⁸O的含量，证实表面羟基参与了水中过氧化氢的自发生成（图C）。这一发现揭示了液-固界面羟基自由基形成的一种新机制，阐明了微液滴中自发生成过氧化氢的成因。

　　该研究成果不仅揭示水-固界面自发生成过氧化氢成因，同时发现水-固接触引发的过氧化氢自发生成在土壤和大气细颗粒物表面普遍存在，加深了对环境化学中活性氧物种生成机理的认识。