肖玉秀课题组在双发射镧系金属有机骨架的合理设计及应用方面取得新进展

　　

近日，Journal of Hazardous Materials（危险材料杂志）发表了武汉大学药学院肖玉秀教授课题组在双发射镧系金属有机骨架的合理设计及应用领域取得的最新进展，论文题目为“Portable visual assay of Bacillus anthracis biomarker based on ligand-functionalized dual-emission lanthanide metal-organic frameworks and smartphone-integrated mini-device”（论文链接：https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2022.128914）。武汉大学药学院2019级博士研究生于龙为该论文第一作者，肖玉秀教授为通讯作者，武汉大学为唯一作者单位。该研究得到了国家自然科学基金项目资助。

双发射镧系金属有机骨架（Ln-MOFs）在荧光传感中具有重要价值，可有效提高分析方法的精密度、准确度和灵敏度。然而，当前双发射Ln-MOFs的设计尚存在关键难题，即配体的选择比较盲目，缺乏理论指导，实验筛选效率低、成本高。该论文提出了基于密度泛函理论计算的合理设计策略，从有机配体分子内氢键计算、激发态能级水平计算和平均局部离子化能计算三个角度，系统揭示了有机配体官能团对于Ln-MOFs发光特性的影响规律，为基于官能团化配体的单配体-单Ln³⁺双发射Ln-MOFs的合理设计提供了明确的指南，为双发射Ln-MOFs的快速筛选提供了简单经济的新方法。进一步将优选出的双发射Ln-MOF作为荧光传感器，并将其与智能手机辅助的检测-杀菌一体化Mini设备相结合，应用于血清中炭疽芽孢杆菌生物标志物（DPA）的便携、精准、可视化检测。该论文还提出了基于“三重门”理论（激发态能级水平、激发态能级跃迁强度和前线分子轨道能级）的选择性响应机理，可用于指导针对Ln-MOFs的目标分析物筛选或针对目标分析物的Ln-MOFs筛选。这种基于理论计算的通用合理设计策略将显著减少双发射Ln-MOFs的设计盲目性和成本，促进Ln-MOFs在比率荧光传感和即时医疗诊断中的广泛应用。

图：双发射Ln-MOFs的合理设计及可视化DPA检测