苏州医工所董文飞团队揭示碳点的发光机制

　　

　　碳点（CDs）于2004年被首次报道，其可分为碳量子点（CQDs）、石墨烯量子点（GQDs）、碳化聚合物点（CPDs）和碳纳米点（CNDs）。CDs因其独特的特性而引起了广泛关注，如高光致发光量子产率（PLQY）、可调谐发射波长、良好的生物相容性和抗光漂白稳定性。迄今为止，已有大量文献报道了其在生物成像、传感器分析、癌症治疗、催化剂等方面的应用。 

　　然而，碳点的实际荧光机制仍不清楚，这一问题一直困扰着研究人员并在一定程度上限制了碳点的发展。目前，已报道的各种荧光机制包括量子限域效应（QCE）、量子尺寸效应（QSE）、表面态、交联增强发射效应（CEE）和分子态。 

　　近期，中科院苏州医工所董文飞团队通过纯化分离，详细地研究了碳点的分子结构和发光行为，并提出了碳点的发光机制和形成机理。 

　　在本研究中，作者通过柱层析分离了邻苯二胺碳点（o-pd CDs）并确认了两种精确的分子荧光团结构，分别是2，3-二氨基吩嗪（DAP）和2-氨基-3-羟基吩嗪（AHP）。此外，作者还提取了两种绿色化合物（G-CD1和G-CD2）和一种蓝色化合物（B-CDs）。进一步的实验表明，DAP在o-pd CDs溶液中的荧光中占主导地位，质量占比14.1%。此外，通过调整DAP浓度可以形成不同粒度尺寸的纳米颗粒。令人惊讶的是，DAP、AHP、G-CDs和B-CDs展示了CPDs、无定形点、纳米针、石墨片和网状聚合物状结构。 

　　因此，作者认为碳点是由DAP形成，其形成过程为：DAP最初聚集成为聚合物簇，随后随着时间的增加逐渐碳化。当反应进一步进行时，塌缩和芳构化过程为CDs提供了核壳状形态。此外，考虑到这些组分具备高PLQY，作者成功制备了多色和白光发光二极管（W-LEDs），这表明碳点在LED行业具有很高的应用潜力。上述工作揭示了邻苯二胺碳点的发光机制来源于小分子，确定了体系中是多分子态构成，为相似体系的碳点的制备提供了指导依据并拓展了碳点在LED行业中的潜在应用。 

　　最新研究成果以题为“Formation mechanism of carbon dots: From chemical structures to fluorescent behaviors”的论文，在国际碳材料领域顶级期刊Carbon上发表，博士生曹磊为第一作者，董文飞研究员与李力研究员为共同通讯作者。该研究获得了国家重点研发计划、国家自然科学基金委、江苏省自然科学基金等资助。 

　　论文链接：https://doi.org/10.1016/j.carbon.2022.03.058 

图1. 碳点的制备及分离纯化示意图

 图2. 碳点的形成机理示意图