我国学者与海外合作者在热稳定单原子催化剂方面取得进展

　　

　　在国家自然科学基金项目（批准号：22072118）等资助下，厦门大学熊海峰教授团队与国内外合作者在原子捕获修饰载体进而调控多相催化剂中二维金属/金属氧化物的形成方面取得进展。相关成果以“通过设计催化剂载体稳定二维PdO_x筏状结构提高催化剂在甲烷氧化反应中的耐水性能（Engineering catalyst supports to stabilize PdO_x two-dimensional rafts for water-tolerant methane oxidation）”为题，于2021年10月18日在线发表在《自然×催化》（Nature Catalysis）上。论文链接：https://www.nature.com/articles/s41929-021-00680-4。

　　金属颗粒的大小、形貌以及氧化态的精准控制是多相催化剂制备的重要挑战。传统催化剂往往需要高温（>300℃）煅烧处理，导致金属很难维持沉积时的形貌/尺寸。

　　针对上述挑战，研究团队基于前期在原子捕获法制备热稳定单原子的研究基础上，用热稳定的Pt单原子对CeO₂表面进行改性，并在改性后的载体上沉积Pd，从而获得H₂O中毒和催化剂烧结的二维PdO_x筏状结构。这种PdO_x二维筏在CH₄完全氧化反应中表现出优异的低温催化活性及耐水性能，抗氧化性能优于普通浸渍法制备的Pd和Pt-Pd催化剂。谱学研究表明，二维筏PdO_x催化剂优异的耐水性归结于二维筏结构的PdO_x与三维PdO颗粒在电子结构及形貌上的不同所致。密度泛函理论计算进一步阐明了水蒸气与二维PdO_x筏和PdO颗粒之间相互作用的差异（图1）。

　　该研究通过载体表面预修饰热稳定的金属单原子，从而改变后续沉积金属的结构和性质，为合理设计和开发多相催化剂提供了新的思路和方法。

 

图1 热稳定的Pt单原子改性的CeO₂载体负载PdO_x筏状结构催化剂的模型示意图