基于高沸点溶剂的固态红光碳点制备及其高显色指数白光LED应用研究

编辑推荐：针对固态红光材料匮乏导致白光LED显色指数(CRI<80)低的难题，太原工业大学团队通过微波辅助法开发了氮氟共掺杂固态红光碳点(R-CDs)。该材料在625-640 nm发射波长下具有>96%光热稳定性，与蓝绿光CDs复合制备的白光LED实现CRI 91-92，为无稀土固态照明提供了新方案。

　　随着固态照明技术快速发展，发光二极管(LED)因其高效节能、长寿命等优势成为研究热点。然而当前商用白光LED主要采用蓝光激发钇铝石榴石(YAG)黄色荧光粉的方案，由于缺乏红光组分，其显色指数(CRI)通常低于80，严重制约了高质量照明应用。传统稀土荧光粉和量子点材料存在制备复杂、成本高、毒性等问题，亟需开发新型红光材料。碳点(CDs)作为尺寸小于10 nm的碳基纳米材料，具有原料丰富、低毒、发光可调等优势，但在固态时普遍存在聚集诱导淬灭(ACQ)效应，导致荧光效率骤降。尽管已有蓝绿光固态CDs报道，红光CDs仍面临制备工艺复杂、稳定性差等挑战。

太原工业大学材料科学与工程学院吴江晨团队通过微波辅助法，以间苯三酚为碳源，尿素和氟化铵为氮氟掺杂剂，在高沸点溶剂N,N-二甲基甲酰胺(DMF)/水或甲酰胺/水体系中，成功制备出固态红光碳点(R-CDs)。研究系统优化了原料配比(最佳摩尔比3:1:6)、溶剂类型(50% DMF或5%甲酰胺)和反应时间(15/3分钟)，获得的R-CDs在625 nm(R-CDs-D)和640 nm(R-CDs-F)处呈现激发无关的红色发射，固态量子产率达3.2%-3.8%。表征显示材料具有石墨化碳核(晶面间距0.21-0.33 nm)和丰富的C-F/N-H表面基团，热重分析表明200°C时重量损失<5%，紫外照射60分钟后荧光保持率>96%。通过与聚乙烯吡咯烷酮(PVP)复合制备的红光LED色坐标达(0.67,0.33)，与蓝绿光CDs组合的白光LED实现CRI 91-92，相关色温(CCT)6239-6874K。

研究采用高分辨透射电镜(HRTEM)观察形貌，X射线光电子能谱(XPS)分析元素组成，荧光光谱仪测定光学性能。通过调控溶剂沸点(甲酰胺210°C vs DMF153°C)促进碳化，氟原子掺杂产生缺陷态抑制ACQ效应，尿素分解产生的NH₃/CO₂形成多孔结构阻止颗粒聚集。

结构表征显示：TEM图像证实R-CDs呈准球形均匀分散，平均粒径2.25-3.25 nm；XRD在23°出现石墨碳(002)晶面衍射峰；拉曼光谱G/D带强度比1.6-1.8表明高石墨化度；XPS证实C/N/O/F元素共存，C-F键含量随溶剂沸点升高而增加。

光学性能研究发现：甲酰胺体系产物发射波长比DMF体系红移15 nm，归因于更高沸点促进碳化；浓度实验显示溶液态存在多重发射中心，固态时通过氟原子电子捕获效应产生单一红光发射；氟掺杂通过分割sp²结构产生缺陷态，氢键网络维持颗粒间距是抑制ACQ的关键机制。

器件应用表明：PVP基质有效分散R-CDs，制备的LED器件色纯度接近标准红光(CIE 0.67,0.33)；三基色CDs复合白光器件显色指数超越商用YAG体系，且避免了稀土元素使用。

该研究创新性地通过高沸点溶剂与氟掺杂协同策略，解决了固态CDs红光发射与ACQ效应的矛盾，为发展环境友好型高显色固态照明提供了新材料体系。未来可通过多元掺杂进一步提升量子效率，推动碳点在显示照明领域的实际应用。论文发表于《iScience》期刊，为无稀土白光LED开发奠定了实验基础。