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研究人员为解决中红外单光子源难题，开展相关研究，提出新机制，为量子光谱学带来突破。
在量子科学与技术的广袤天地里，单光子扮演着至关重要的角色，尤其是在量子计量和精密光谱学领域，它有着巨大的应用潜力。想象一下，在探索微观世界的过程中，单光子就像是一把精准的 “量子钥匙”，能够打开许多未知的大门。在生物系统光谱学研究中，传统光谱技术常常受到功率限制，就如同戴着镣铐跳舞，难以大展身手，因为过高的功率会对脆弱的生物样本造成损伤。而单光子光谱技术凭借其独特优势，有望打破这一困境。
不同频率的单光子，就像拥有不同功能的 “魔法钥匙”。可见光谱的单光子擅长探索电子过程，而中红外（MIR）和远红外（IR）范围的单光子则是探测分子振动跃迁的 “得力助手”。中红外量子光源更是潜力无限，它能够在单分子振动层面进行精确的体内测量，帮助科学家理解振动在量子物质中所起的基本作用，还能为追踪溶剂中的化学反应提供有力的光谱手段。
然而，目前的量子发射体（QEs）大多依赖明确的电子跃迁，这就如同被限制在一条狭窄的道路上，无法涉足与振动跃迁相关的光谱区域。而且，至今尚未发现能在中红外波段高效产生高亮度单光子的材料。在这样的背景下，来自国外的研究人员决心开辟新的道路，开展了一项极具挑战性的研究。
研究人员提出了一种在中红外波段产生单光子的创新方案，该方案利用量子发射体与极性声子模式、光学腔和中红外天线相互作用。整个过程就像一场精心编排的 “量子舞蹈”，分为两个关键阶段。
在第一阶段，研究人员通过选择性地增强第一声子边带（PSB）的 Purcell 效应，确定性地制备出极性声子模式的单 Fock 态（∣1?）。这一过程中，量子发射体最初处于激发态，当它通过光学腔发射出一个光学光子时，就如同发出了一个 “信号”，成功地预示着单声子态的产生。
第二阶段，研究人员将声子模式与共振天线结构耦合，让激发的声子模式像一个小 “量子发射器” 一样，辐射出单光子。为了深入研究这个复杂的系统，研究人员建立了分子系统的哈密顿量，将电子和核的自由度纳入其中。在这个模型里，他们重点考虑了一个单极性声子模式与一个两能级分子的耦合情况。
接着，研究人员把电子 - 声子系统与电磁环境进行耦合。他们假设电磁环境由可见范围的单模光学腔和中红外天线两部分组成，通过一系列的理论推导和近似处理，得到了系统的哈密顿量。
为了进一步分析系统的动力学，研究人员采用了主方程形式。这个主方程就像一个 “量子动态指南”，它考虑了腔、天线和声子模式的有限寿命，这些寿命通过它们的光谱宽度来表征。
在单声子产生的研究中，研究人员发现通过调节可见腔使其与第一 PSB 跃迁共振，可以选择性地增强特定的跃迁，从而实现单声子态的确定性制备。即使考虑到声子模式的固有损耗，在早期声子占据数仍会显著增加，这表明单声子态的制备是可行的。
在将单声子态转换为中红外光子的研究中，研究人员调整中红外天线与声子模式共振，发现声子种群会弛豫到基态，并且这个过程的速率会被中红外腔 Purcell 增强。他们还定义了中红外声子 - 光子转换效率，并通过研究发现，为了确保高效转换，Purcell 增强的发射速率必须超过声子模式的固有损耗。
研究人员还证实了中红外光子可以由光学腔发射的光子来预示。通过计算交叉相关函数，他们发现可见光子和中红外光子之间存在明显的聚束现象，这意味着中红外光子的产生可以被有效地预示。
最后，研究人员评估了一些知名量子发射体的材料参数，包括六方氮化硼（hBN）中的色心、胶体量子点和有机分子等。他们发现不同材料平台的声子 - 天线耦合强度和有效偶极矩各不相同。例如，hBN 中的色心具有较高的有效偶极矩，而有机分子的有效偶极矩相对较低，但有机分子的声子寿命较长。通过这些研究，研究人员对不同材料在实现中红外单光子产生方面的潜力有了更清晰的认识。
这项研究成果发表在《SCIENCE ADVANCES》上，具有重要的意义。它为中红外单光子源的发展提供了新的思路和方法，有望推动量子光谱学在生物系统、量子材料等领域的深入研究。
研究人员在开展研究时，主要用到了以下关键技术方法：
- 理论建模：构建分子系统的哈密顿量，描述电子、核与电磁环境的相互作用，为研究系统行为提供理论基础。
- 主方程分析：利用主方程形式，考虑腔、天线和声子模式的有限寿命，分析系统动力学，从而研究单光子产生和转换过程。
- 材料参数评估：对不同材料平台，如 hBN、胶体量子点和有机分子等，计算其 Born 有效电荷、声子模式等参数，评估材料在中红外单光子产生中的可行性。
研究结果总结如下：
- 模型建立：建立了描述发射体 - 声子 - 天线系统的哈密顿量，为后续研究奠定基础。
- 单声子制备：通过调节可见腔与第一 PSB 跃迁共振，可确定性地制备单声子态，即使存在固有损耗也有可行性。
- 光子转换：中红外天线与声子模式共振时，能实现单声子态到中红外光子的转换，且 Purcell 增强发射速率对高效转换至关重要。
- 预示性验证：证实中红外光子可由光学腔发射的光子预示，可见光子和中红外光子之间存在聚束现象。
- 材料评估：评估了不同材料平台的声子 - 天线耦合强度和有效偶极矩，为选择合适材料提供依据。
研究结论和讨论部分强调了该研究的重要意义。此研究展示了一种在中红外甚至太赫兹（THz）频率下高效、准确定性地产生预示单光子的独特机制。所需参数在现有材料和纳米制造技术下均可实现，且该方案具有广泛的适用性，可应用于多种材料系统。这种强相关性为量子测量提供了新的可能，有望推动量子光谱学在单光子和单声子层面的发展，加深人们对分子生物学和量子材料中量子现象的理解。
