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为解决电催化在水净化中电极性能低的问题，研究人员开展了制备高性能三维（3D）多孔电极的研究。通过双静电纺丝 - 电喷雾（DESP）策略，制备出 TiOxCy过滤膜，其具备高水净化能力等优势，为制备高性能电极提供了通用平台。
在科技飞速发展的当下，水净化成为全球关注的焦点。传统的水净化方法，如吸附和生物处理，在去除新兴污染物方面效果欠佳。而电催化作为一种新兴的水净化技术，具有独特的优势，它能够通过电化学反应降解污染物，为水资源的可持续利用带来了新的希望。然而，当前电催化面临着诸多挑战，其中电极性能低是最为突出的问题。现有电活性膜效率和可持续性不明，催化剂与集流体的局部催化活性、粘附强度等方面存在不足，并且制备高活性且稳定的催化剂困难重重，制造高比表面积的过渡金属氧碳化物（TMOCs）也颇具挑战。在此背景下，开展高效且低成本制备整体单原子催化剂（SAC）电极的研究迫在眉睫。
为了解决这些难题，研究人员开展了一项极具创新性的研究，并将成果发表在《SCIENCE ADVANCES》上。研究人员采用电场限域策略，通过双静电纺丝 - 电喷雾（DESP）合成方法及后续热处理，制备出了高性能的电催化膜。
研究人员在实验过程中用到了多种关键技术方法。首先是制备 TiOxCy膜的 DESP 技术，通过该技术将钛酸丁酯（TBT）和聚丙烯腈（PAN）分别进行电喷雾和静电纺丝，再经预氧化和碳化处理得到目标膜。其次，利用多种表征技术对膜进行分析，如扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）用于观察微观结构，X 射线光电子能谱（XPS）分析元素组成和价态等。还通过电催化降解实验，使用不同的污染物溶液，在特定的电催化膜过滤（EMF）系统中进行测试，以评估膜的性能 。
下面来看具体的研究结果：
- 制备实现高效电催化的单原子 TiOxCy膜：DESP 策略先构建 SAC-CN 网络，再经热处理形成牢固连接。制备的 TiOxCy膜中，单原子 Ti 和 TiOxCy簇高度分散在 CN 网络，形成 3D 结构。该膜具有高导电性和机械强度，在电催化降解实验中，对新兴污染物普萘洛尔（PRO）展现出超高效率，各项性能指标优异。
- 高效电催化归因于超高 ECSA、电催化缺陷和融合键：TiOxCy膜具有超高的电化学活性表面积（ECSA），高达 1840 cm2 cm?2，比表面积为 109.5 m2 g?1，还有亚 3nm 的孔隙。通过多种测试手段证实膜中存在氧缺陷结构，且 TiOxCy与 CN 形成了牢固的融合键，具有高抗侵蚀和耐腐蚀性，同时膜具有高亲水性，有利于电催化反应。此外，DESP 策略有利于大规模低成本制备。
- 直接和间接氧化共同作用实现高效电催化：通过对比不同电压下 TiOxCy膜对 PRO 的去除率，结合一系列测试，包括猝灭、电子顺磁共振（EPR）和探针测试，发现污染物去除主要依靠电催化降解，直接电子转移氧化和间接的单线态氧（1O2）氧化起主要作用，且1O2的产生与溶解氧浓度相关。
- 亚 3nm 簇结构引发卓越的电催化降解：通过建立三种微观模型进行模拟分析，发现亚 3nm 簇结构能使电催化降解更快，促进活性中心转移，增加污染物去除率，同时 TiOxCy膜的 “纳米纤维 - 纳米簇” 结构还能增强传质。
- 分级结构确保污染物的多维降解：TiOxCy膜的分级结构使其具备多维降解污染物的能力。氧化空穴（h+）直接降解污染物，1O2则覆盖更广泛区域降解逃逸的污染物。该膜耐久性好，对多种污染物都有高效去除能力，在处理复杂实际废水时也能保持良好性能。
研究结论和讨论部分指出，该研究成功制备出由 3D 高度分散的单原子 Ti 和 TiOxCy亚 3nm 簇组成的 TiOxCy过滤膜，其融合键增强了活性位点、导电性和机械强度。该膜在电催化性能上表现卓越，具有高效节能和抗侵蚀的特点。同时揭示了 3D 单原子 TiOxCy通过直接电子转移氧化和1O2等活性氧物种氧化构建了对抗水中毒素的多维屏障。这一研究成果为设计高性能电催化膜提供了通用平台，有望推动未来高性能多功能电催化 3D 电极在众多领域的可持续发展，为解决全球水净化难题提供了新的方向和有力的技术支持。
