利用数据挖掘、主动学习和域适应高效发现先进析氧电催化剂：开启电催化研究新范式

为解决酸性析氧反应（OER）中传统催化剂开发的难题，研究人员开展多阶段机器学习（ML）用于复杂多金属催化剂发现与优化的研究。结果发现了 Ru - Mn - Ca - Pr 氧化物催化剂，该研究为电催化剂研究提供新途径，代表研究范式的转变。

　　在当今能源领域，可持续发展的需求日益迫切，其中通过质子交换膜（PEM）水电解产生氢气，被视为实现碳中性目标的关键一环，而这一过程中，酸性析氧反应（OER）的高效进行至关重要，其核心就在于先进电催化剂的开发。目前，基于 RuO₂和 IrO₂的材料虽有一定潜力，但在严苛酸性条件下，活性和稳定性之间的权衡问题始终难以突破。传统的试错法严重依赖有限的先验知识和主观直觉，面对多金属体系的复杂成分和参数空间，探索效率极为低下，难以找到最优的电催化系统。

为了攻克这些难题，研究人员开启了一项极具创新的研究。他们旨在利用多阶段机器学习（ML）方法，对复杂多金属催化剂进行发现和优化。该研究成果发表在《SCIENCE ADVANCES》上。

研究人员采用的关键技术方法主要包括：首先，通过全面的文献调研构建领域知识数据集，为后续分析奠定基础；接着，运用无监督数据挖掘（如文献计量互联网络图和 Apriori 关联规则挖掘）和监督数据挖掘（采用委员会集成方法训练多种 ML 算法）来分析数据；然后，基于主动学习策略引导实验探索，不断优化催化剂成分和合成条件；还利用材料表征技术对最优样品进行深入分析；最后，借助域适应辅助的密度泛函理论（DFT）模拟，深入理解催化剂性能的理论机制。

研究结果如下：

• 数据挖掘确定初始探索空间：通过对大量文献的数字化处理，构建了包含不同质量和拟合目标的数据集。无监督数据挖掘发现 Ru 是极具潜力的元素，同时确定了如热液和退火等合成参数的合理范围。监督数据挖掘进一步揭示了影响催化剂活性和稳定性的关键特征，如元素的原子半径、电负性等，为确定初始探索空间提供了更精确的依据。
• 主动学习引导实验探索：基于数据挖掘结果，采用主动学习策略，通过迭代实验反馈优化催化剂成分和合成条件。实验结果表明，随着迭代次数增加，样品的过电位（η₁₀）显著降低，最终发现了 Ru - Mn - Ca - Pr 氧化物催化剂。对不同样品的性能测试发现，虽然部分样品在低电流密度下表现出优势，但在高电流密度和实际应用场景中，样品 C 展现出更优的综合性能，包括更好的反应动力学、电荷 / 质量转移特性和电化学稳定性。
• 材料表征揭示结构特性：对最优样品 C 进行材料表征，发现其晶格间距发生变化，金属元素均匀分布，表面化学状态也有所改变，这些结构特性有助于解释其优异的催化性能。
• 域适应辅助 DFT 理论模拟：利用域适应策略优化 DFT 模拟，确定了稳定的掺杂构型。理论模拟结果表明，样品 C 在不同反应途径下都展现出较低的理论过电位，同时具有良好的稳定性，这与实验结果高度吻合。

研究结论和讨论部分指出，该研究成功地将数据挖掘、主动学习和域适应有机融合，形成了一个高效的多阶段机器学习工作流程。这种方法不仅大幅简化了从概念到实验验证再到理论研究的过程，还能够在复杂的多金属体系中实现精准的材料探索。通过该研究，成功发现了性能卓越的 Ru - Mn - Ca - Pr 催化剂，为酸性 OER 电催化剂的开发提供了全新的思路和方法。随着自动化实验室和高通量测试技术的不断发展，该框架有望进一步拓展，纳入多目标优化策略和器件级工程参数，推动更全面的催化剂开发工作。同时，其模块化设计使其具有广泛的适用性，能够为其他催化系统的研究提供重要参考，在电催化领域建立了新的研究范式，对推动可持续能源发展具有重要意义。