MoS2单层 flakes中边缘与体相自旋-电荷相互转换的调控：光驱动自旋电子器件的新突破

编辑推荐：半导体过渡金属二硫化物（TMDs）的自旋-电荷转换机制尚不明确。研究人员通过YIG/MoS2异质结构的光诱导自旋泵浦实验，首次揭示了MoS2单层微米片中金属边缘态与半导体体相态的竞争机制，并利用密度泛函理论（DFT）证明光强可精确调控自旋电流注入。该研究为低能耗光控自旋电子器件开发提供了新思路。

　　在自旋电子学领域，过渡金属二硫化物（TMDs）因其独特的自旋-电荷转换机制成为研究热点，但微观起源仍不明确。MoS₂单层结构中半导体体相与金属边缘态的共存现象尤其引人关注，但二者对自旋输运的贡献长期难以区分。传统电学测量方法因接触电阻等问题无法精准解析，而光控手段的缺乏更限制了器件应用的发展。

巴西的研究团队通过创新性的实验设计，在《Nature Communications》发表了突破性成果。他们采用化学气相沉积法制备了不同尺寸的三角形MoS₂单层flakes，通过无蚀刻转移技术构建YIG/MoS₂异质结构。结合铁磁共振（FMR）和自旋泵浦测量，首次揭示了边缘与体相态的竞争机制：小尺寸flake中金属边缘态主导自旋注入（α_SP达3.2×10^-4），而大尺寸flake中半导体体相态通过逆Rashba-Edelstein效应（IREE）起主要作用。密度泛函理论计算显示，2.08 eV光照可选择性激发导带电子，使半导体区域呈现金属特性，实现自旋泵浦增强（α_SP提升至6.5×10^-4）或完全抑制（补偿点处α_SP=0）。

关键技术包括：1）磁控溅射制备低阻尼YIG薄膜；2）APCVD生长尺寸可控的MoS₂单层flakes；3）无接触自旋泵浦测量避免电学干扰；4）DFT计算局部态密度（LDOS）和实空间电荷分布。

研究结果部分：

边缘与体相态的竞争机制

通过系统改变flake的尺寸参数（总面积A_Total与总周长P_Total比），发现α_SP呈现V型曲线：当A_Total/P_Total较小时（<0.5 μm），金属边缘态主导；比值增大时，半导体体相态贡献逐渐显现并在补偿点（A_Total/P_Total≈1.2 μm）实现完全抵消。

光控自旋泵浦效应

405 nm（3.03 eV）光照可动态调控两通道平衡：在边缘态主导区域（S1样品），光强增加使α_SP翻倍；而在体相态主导区域（S4样品），光照反而降低α_SP。特别值得注意的是S3样品，通过调节光强实现了自旋泵浦的"开-关"切换。

理论揭示微观机制

DFT计算显示，57 nm尺寸的zigzag边缘MoS₂flake中，边缘原子在费米面处具有高LDOS（金属性），而体相区域在1.7 eV带隙内LDOS近乎为零。2.08 eV光照可激发电子占据导带态，使半导体区域逐步金属化。

结论与讨论指出，这项工作首次实现了：1）通过几何尺寸设计分离边缘与体相自旋通道；2）利用光强精确调控自旋电流幅值与方向；3）为TMD家族（如MoSe₂、WS₂）的光控自旋器件开发提供普适性方案。研究者特别强调，金属边缘态可能源于自旋霍尔效应（SHE），而半导体态则来自界面对称性破缺诱导的IREE，这种双通道机制为设计新型自旋逻辑器件提供了全新维度。